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烟煤热解半焦气化特性的研究

【摘要】:煤炭分级转化多联产利用技术依据煤中的不同组分所具有不同的组成特性及反应特性,通过有机集成热解气化及燃烧过程实现煤炭的分级转化分质利用,提高了煤炭资源的利用效率,是有望实现我国复杂多变的煤炭资源高效洁净利用技术之一。浙江大学针对富含焦油的高挥发分煤炭所提出的双流化床煤热解半焦气化分级转化多联产技术,将煤的流化床热解和循环流化床气化过程有机结合,把煤中富氢挥发分转化为热解煤气和焦油,而半焦则经气化生成合成气,所获焦油可通过加氢制取燃料油或提取高价值产品,而产生的热解煤气和合成气则用于后续高价值产品如甲醇、燃料油等的合成,从而降低煤炭转化能耗,提高转化效率。本文在系统模拟并分析了该煤热解半焦气化多联产工艺系统基础上重点开展了典型烟煤热解半焦气化特性的机理和实验研究。 首先,在Aspen Plus软件平台上开展了煤热解半焦气化煤炭分级转化多联产利用系统的全流程模拟,获得了系统效率、各产品生产特性以及设备投资等性能参数。并与常规的煤完全气化费托合成液体燃料多联产系统进行了对比。结果表明,227t/h榆林烟煤给煤量的煤热解半焦气化煤炭分级转化多联产利用系统可生产燃料油15t/h,甲醇27t/h,电力51万kWh,系统效率可达51%左右。与同等煤处理规模的煤干粉气流床完全气化费托合成液体燃料多联产系统相比,在系统效率和建设投资等方面具有明显优势。其主要原因是由于将煤中所含焦油通过低能耗热载体热解过程提取出来后采用较低能耗和水耗的焦油加氢制取液体燃料油,同时循环流化床半焦气化技术的综合氧耗较低。系统分析表明双流化床煤热解半焦气化分级转化分质利用多联产系统具有燃料适应性好、氧耗和水耗低、制油成本低、系统效率高等优点。 其次,在经改造的热天平实验装置上开展了常压和加压条件下典型烟煤热解半焦的气化反应动力学特性实验研究,获得了流化床热解制取的热解半焦在H20和C02混合,以及在H2O、CO2、H2和CO多种气体混合气氛下的气化反应动力学特性实验结果。结合实验结果,采用均相反应模型和Langmuir-Hinshelwood(L-H)模型联立预测了半焦气化的反应速率,分析了压力对半焦气化速率的影响,求取了常压和加压条件下L-H模型的各动力学参数,并验证了不共用活性位和共用活性位反应机理的正确性。结果表明,在常压下,不论是在H2O和CO2混合还是在H2O、CO2、H2和CO混合气氛下,共用活性位L-H模型均更符合实验结果,即共用活性位反应机理正确。而在加压下,共用活性位或不共用活性位L-H模型均不能预测实验结果。基于此,提出了修正L-H模型,可以较为准确地预测加压条件下半焦在H2O和CO2混合或是在H2O、CO2、H2、CO混合气氛下的气化反应速率。此外,实验还发现气化过程中半焦-CO2反应会抑制半焦-H2O反应。 然后,研究了热解温度和热解气氛对热解半焦及其气化特性的影响。在常压鼓泡流化床实验台上制取了N2和模拟热解气气氛下不同热解温度的典型烟煤热解半焦。采用扫描电子显微镜、激光拉曼光谱和傅立叶-红外光谱等手段表征了半焦孔隙结构等理化特性。结果表明,热解温度的升高使得半焦的表面孔隙结构更加丰富,且半焦中碳的石墨化/无序化程度更深,同时分析结果表明相较N2气氛,热解气气氛对半焦的碳形态和表面官能团均产生了明显影响。在改造后的热天平上的气化实验结果表明,热解气氛下制得的半焦的H2O或CO2气化速率均低于N2气氛下制得的半焦,这可能是由于CO的歧化反应和H2与含O结构的反应所导致的。 最后,在所建的循环流化床实验台上开展了半焦气化的实验研究,获得了气化温度、氧焦质量比和汽焦质量比等运行参数对于半焦气化的影响特性。实验结果表明,可以实现烟煤热解半焦流化床气化稳定运行。随着气化温度或氧焦质量比的提高,气化气可燃成分、低位热值、气化气流量、碳转化率和气化炉冷煤气效率均持续上升。随着汽焦质量比的提高,气化气的可燃成分、低位热值和气化炉冷煤气效率先略微上升然后迅速下降,而气化气流量和碳转化率则持续下降。在不同实验工况下,气化气有效成分、气化气流量、碳转化率、气化气低位热值和气化炉冷煤气效率最高约42%、7.7Nm3/h、94%、5MJ/Nm3和45%。 在此基础上,完成了2t/h给煤量的双流化床煤热解半焦气化分级转化中试装置的方案设计,该中试装置可生产热解焦油200kg/h左右,热解煤气约375Nm3/h(干气)和气化煤气约3200Nm3/h(干气)。该方案为下一步开展中试装置的建立与运行打下了基础。 本文的研究有助于进一步揭示热解半焦气化机理,并为煤热解半焦气化煤炭分级转化多联产利用技术的研究开发提供了技术支持和参考依据。

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