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基于铁基载氧体化学链燃烧过程中汞迁移变化规律

【摘要】:煤是中国能源消耗中的基础能源。重金属汞以其化合物是继硫氧化物、氮氧化物、细微颗粒物等燃煤污染物之后,又一种值得广泛关注的燃煤污染物。近年来,化学链燃烧技术引起国内外研究人员的广泛关注,该技术具有内分离CO2特点,可有效的提高煤炭的利用效率。目前,关于化学链燃烧污染物排放的研究还处于探索阶段,开展化学链燃烧过程中汞迁移变化规律的相关研究,对进一步探索化学链燃烧过程中合理有效的汞污染物控制方法具有重要意义。本文通过相关实验研究获得了反应温度、反应介质、停留时间等因素对汞迁移转化影响的数据,并通过HSC Chemistry 6.0软件对煤气化过程、载氧体还原过程、载氧体氧化过程中汞的迁移变化规律进行化学热力学平衡计算工作,分析了相关因素的影响。具体内容如下:1、基于最小Gibbs自由能法,研究探讨了 0℃到1200℃温度范围内,1个标准大气压实验条件下,反应温度、反应介质等因素对化学链燃烧各阶段汞的释放和迁移变化规律的影响。热力计算结果表明,化学链燃烧过程中煤中汞的释放主要受到反应温度的影响较大,气态单质汞是化学链燃烧过程中汞的主要赋存形式。燃料反应器中H2O的存在不利于汞的氧化:在400℃~1200℃温度区间内,随着H2O/CO2体积比上升,烟气中Hg2+(g)生成量下降,在800℃~1200℃高温区间变化最为明显。空气反应器中O2/N2体积比对汞形态分布和迁移变化规律有明显影响:随着反应气体中氧气含量的从5%增加到21%,煤中汞完全释放的温度由450℃下降到230℃。2、在立式管式炉实验装置上,采用Fe2O3/Fe3O4载氧体,对煤化学链燃烧过程中汞生成、迁移于转化规律进行研究,探讨了不同燃烧温度、气化介质和反应时间对燃料反应器和空气反应器中汞迁移变化的影响。实验结果表明,在燃料反应器中,反应温度增大和反应时间增长促进了汞的释放。燃料反应器中,煤中的汞在反应初期180s基本全部释放,释放率达到90%。各工况下Hg0(g)占烟气中HgT(g)的比例都在88%以上。温度对烟气组分具有较大影响,随着温度的升高,CO、NO和S02浓度上升;对于汞而言,SO2会抑制C1及C12的形成从而抑制Hg0(g)向Hg2+(g)转化,NO会直接或间接促进汞的氧化过程,FR烟气中以CO为主的还原性气氛不利于汞的氧化。烟气中的H2O不利于汞的氧化:当反应介质中H20/C02体积比从0:1上升到1:1,烟气中Hg2+(g)/HgT(g)比例下降。空气反应器中O2/N2体积比的增加促进了 Hg0向Hg2+转化。3、烟气中NOx对汞氧化也具有一定影响,为进一步了解温度和反应介质对汞迁移变化的影响,本文对化学链燃烧过程中NO的排放规律进行分析。研究表明,煤气化-载氧体还原过程中NOx主要以NO的形式存在,NOx前驱体HCN和NH3与载氧体的反应是NO生成的主要途径。实验结果和模拟结果都表明温度的上升有利于燃料氮的析出,进而促进了NO的生成。但由于燃料反应器中的强还原性气氛,燃料反应器出口烟气中的NO的量始终维持在一个较低的值。

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