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煤中硫在化学链燃烧过程中的迁移转化规律及脱除机制研究

【摘要】:以煤为主的化学燃料在直接燃烧过程中排放出大量的CO_2,导致“温室效应”不断增加。燃煤产生的酸雨、雾霾等环境问题受到了国际社会的广泛关注。化学链燃烧(CLC)技术是一种具有CO_2内分离的清洁、环保、高效的新型燃烧技术。CLC技术可以有效抑制NO_x的排放,同时也可以对CO_2进行捕集,但却无法避免SO_x的产生及排放。受到地理分布与沉积环境的影响,我国煤中硫含量的变化范围较大。因此,有效的利用中高硫煤甚至高硫煤将会一定程度缓解我国能源需求压力。本文针对煤中硫在CLC过程中硫的迁移转化规律以及脱除机制进行研究。本文利用HSC chemistry 5.0模拟了两种典型煤种在理想条件下的CLC过程,研究发现,当温度低于950℃时,煤中的硫会与CaO发生反应生成CaSO_4。当温度大于950℃时,CaSO_4进行高温分解生成SO_2;当燃料过量系数较低时,硫更易与载氧体中的碱金属(K_2O和Na_2O)及碱土金属(CaO)组分反应分别生成K_2SO_4、Na_2SO_4和CaSO_4。随着燃料过量系数的增加,煤中的硫也会大量析出转化为SO_2释放。加入CaO后,反应过程中生成的CaSO_4含量明显增多。温度较低时,Ca/S摩尔比对脱硫效率的影响不明显,而在高温条件下由于CaSO_4受热分解,脱硫效率明显下降,且随着Ca/S摩尔比的减小,脱硫效率越低。针对两种典型煤种与铁矿石载氧体在CLC过程中硫的转化进行了实验研究。在小型流化床燃烧系统中分别进行煤气化、化学链燃烧以及多次循环等实验。研究结果表明,气化过程中煤中硫主要以H_2S的形式释放,在第2min达到了最高值,忻州煤气化含硫化合物的转化率可到达86.8%;在CLC还原阶段的过程中,北宿煤的碳转化率为79.32%,其中CO_2的相对浓度为78.87%,含硫气态化合物以SO_2为主,其硫转化为气态产物的份额X_(S,g,red)为51.05%;忻州煤的碳转化率为80.19%,CO_2的相对浓度为76.05%,其X_(S,g,red)为64.27%。忻州煤气相含硫组分的份额较高的原因是由于其中硫醇硫醚类以及砜类硫较多,有利于硫在CLC过程中释放。在950℃条件下,两种典型煤样与铁矿石颗粒在5次循环过程中具有较高的稳定性。通过XRD以及SEM-EDS分析,在单次反应以及循环反应后的载氧体中发现了含硫固相物质的存在,并在载氧体表面发现存在煤灰的沉积。研究了两种典型煤样在CLC过程中硫的脱除机制。研究结果表明,在950℃条件下,使用CaO作为脱硫剂有效的降低了X_(S,g,red)的浓度,北宿煤和忻州煤的X_(S,g,red)分别降低至43.78%和40.74%。调整反应过程中的Ca/S摩尔比结果发现,当Ca/S摩尔比达到2.0时,忻州煤的脱硫效率可达到50.72%,当Ca/S摩尔比继续增大时,其脱硫效果的增幅减缓。考虑钙基脱硫剂的经济性和反应性能,本文选择Ca/S摩尔比为2.0。通过XRD以及SEM-EDS对加入脱硫剂的固相物质进行分析发现,反应后铁矿石中的Ca和S含量比例有明显的升高,说明CaO对高硫煤的CLC过程中具有明显的固硫作用。

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