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过渡元素掺杂ZnO稀磁半导体的制备及性质研究

【摘要】:稀磁半导体是指非磁性半导体基体(例如ZnO,TiO2,SnO2,In2O3等)的部分离子被过渡族金属离子替代,并具有磁性的半导体。在这些非磁性基体中,由于ZnO具有宽能带(3.37eV)和较大的激发能(60meV),因此ZnO基稀磁半导体最近几年得到了广泛的关注。居里温度达到或超过室温的稀磁半导体(DMSs)在自旋电子器件领域(例如磁随机存储、光频隔离器、量子计算机等)有着潜在的应用价值。因此,过渡元素掺杂ZnO稀磁半导体的制备及性质研究具有重大的意义。本文利用溶胶-凝胶法和化学溶液沉积法制备了过渡金属掺杂ZnO样品,并采用X射线衍射仪、透射电镜、X射线光电子能谱、X射线精细结构分析技术、振动样品磁强计、紫外显微拉曼-荧光光谱仪等测试手段对样品的结构、磁性及发光特性进行了系统地研究。 首先,利用溶胶-凝胶法和化学溶液沉积法制备了Co掺杂ZnO样品。研究结果表明,对于Co掺杂ZnO纳米颗粒而言,样品在室温下具有铁磁性,且样品的饱和磁化强度随着热处理温度的升高而减小。此外,对于Co掺杂ZnO纳米薄膜而言,Co离子进入到了ZnO的晶格中,并且Co2+成功替代了ZnO中的Zn位置。样品同样在室温下具有铁磁性,其磁性很可能来源于样品中形成的束缚磁极化子。 其次,我们利用溶胶-凝胶法制备了Ni掺杂的ZnO稀磁半导体粉末样品。实验结果表明,单一相的Ni掺杂ZnO样品中,Ni是以+2价形式存在并替代ZnO中的Zn位置。样品具有室温铁磁性,其饱和磁化强度随掺杂浓度增加而增加,分析结果认为Ni掺杂ZnO的铁磁性为其本质特性。而不同气氛下制得的Zn1-xNixO样品结构及磁性不同,这与在样品中氧空穴的含量有关。光学测试结果表明,由于过渡金属Ni的掺入使ZnO晶格发生变形,因此掺杂后样品的紫外峰及可见光区发光峰均发生了变化。 再次,利用溶胶-凝胶方法成功地制备了Cr掺杂ZnO稀磁半导体。首先,研究了Cr掺杂对ZnO结构、光学及磁学特性的影响。结果表明:Cr离子至少部分地进入到znO晶格中并替代了ZnO中Zn的位置,掺杂Cr离子能够抑制晶粒的长大。在空气中热处理的样品,Cr以Cr3+离子的形式掺入到了ZnO晶格中,并成功的替代了Zn2+离子。掺杂浓度小于5%的样品具有良好的室温铁磁性。PL测试结果进一步证实了铁磁性是Cr掺杂ZnO样品的本质特性,并且铁磁性的来源应归因于Cr掺杂。 最后,我们分析了V的掺入对ZnO样品的结构与性能的影响。在氩气气氛下制得的样品,V离子在样品中以+4价态存在,随V掺杂量的增加,样品的饱和磁化强度随之增加。而在空气气氛下,V离子在样品中以+5价态存在,随V掺杂量的增加,样品的饱和磁化强度发生了减小。对比这个不同,我们认为缺陷是V掺杂ZnO具有室温铁磁性的根源。 本论文中的研究结果不但为过渡元素单掺杂ZnO样品的研究提供了优化的制备条件,而且在过渡元素掺杂ZnO样品的性能研究中得到了一些有意义的结果,这些结果对于提高ZnO的光学和磁学特性提供了一个有效的途径,也对其实际应用有着重要价值。

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