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流化床煤部分气化/半焦燃烧多环芳烃生成与排放特性的研究

【摘要】: 基于煤部分气化/半焦燃烧技术路线基础上的第二代增压流化床联合循环(2G PFBC-CC)发电技术,被认为是具有潜在应用前景的洁净煤利用技术之一。2G PFBC-CC系统产生的多环芳烃(PAHs)类化合物是一类有害有机物质,具有强烈的致癌性和致突变性,越来越受到人们的关注,对其进行研究已成为当今能源环保研究领域的前沿课题。 为了掌握影响煤部分气化/半焦燃烧产物中PAHs生成与分布特性的关键因素,为今后2G PFBC-CC系统PAHs排放控制技术的工业应用提供理论指导,本文分别在小试和中试试验装置上进行了常压和加压煤部分气化以及半焦加压燃烧试验,PAHs样品经索氏提取和K-D浓缩后,采用带荧光检测器和二极管矩阵检测器的高效液相色谱仪测定被美国国家环保局列入优先污染物黑名单的16种PAHs,系统地研究了煤部分气化/半焦燃烧产物中PAHs的生成和排放特征。 在常压小试装置上,研究了煤种、空煤比、汽煤比、床层温度和添加剂对煤部分气化PAHs生成与分布特性的影响。结果表明,PAHs生成量总体上高于原煤中的含量;气相中PAHs以低环和中环为主,固相中PAHs以中环和高环为主;煤自身性质对PAHs生成与分布的影响很大;空煤比、汽煤比和床层温度均存在一个PAHs的最佳生成区间,这一区间恰好与最佳气化效率对应的区间重合;添加剂既能提高气化效率,又能促进PAHs生成;PAHs生成量与CO浓度之间存在一定的正相关性;布袋除尘器对PAHs的去除效率优于旋风除尘器。 在加压小试装置上,研究了压力对煤部分气化PAHs生成与分布特性的影响,并用加压中试装置试验进行了验证。结果表明,加压条件下低环PAHs的份额高于常压条件下的份额;PAHs生成量高于原煤中的含量;压力升高,PAHs的生成量增加。 半焦和煤气燃烧试验表明,半焦加压燃烧能够有效地破坏PAHs并抑制PAHs重新生成,煤气燃烧很难彻底氧化分解PAHs,其烟气中PAHs毒性当量(TEQ)浓度比煤气中PAHs TEQ浓度低。为了实现2G PFBC-CC系统PAHs排放的最小化和减量化,可以通过减少气相PAHs的生成或者将生成的存在于气相中的PAHs最大限度地转移到固相中。 无论是煤部分气化,还是半焦加压燃烧,产物中PAHs TEQ浓度以5环PAHs为主,苯并(a)芘(BaP)和二苯(a,h)蒽(DbA)是PAHs TEQ浓度的两大贡献者;PAHs TEQ浓度随着试验操作参数的变化而改变。 煤部分气化/半焦燃烧PAHs的生成途径有3种:煤/半焦受热挥发出的未分解的PAHs;煤/半焦高温热解合成的PAHs;自由基高温缩合生成的PAHs。煤部分气化PAHs主要通过后面两种途径生成;而半焦燃烧PAHs主要通过自由基高温缩合反应生成。 本文以多元统计分析理论为手段,借助SAS统计计算软件,建立预测原煤及其部分气化产物中PAHs含量的多元统计分析模型。模型计算值与实测值基本吻合。

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