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基于铜-铁载氧体解耦的煤化学链燃烧特性研究

【摘要】:我国能源资源的特点决定了在未来的很长一段时间内,我国的能源消耗仍以煤炭为主。然而,煤炭资源的利用不可避免的带来CO_2的大量排放,加剧了温室效应,从而导致了一系列的生态环境问题。煤化学链燃烧技术是解决能源利用和温室气体排放矛盾的一个重要手段:在煤炭资源利用的同时不需要耗费额外的能量能够有效的捕集CO_2,减少CO_2的排放。但是,煤化学链燃烧技术的发展受到多个方面的限制,如较低的燃料转化率和较大的床料循环量。载氧体是突破这些限制的一个关键要素。铜-铁载氧体具有低成本,高活性,贫氧状态下释氧和还原过程中放热的特性对于煤化学链燃烧技术的发展具有重大的意义。本文系统的研究分析了铜-铁载氧体的氧化还原反应特性和基于铜-铁载氧体的煤化学链燃烧特性以及氮元素的迁移转化行为。首先,依据HSC软件的计算结果,本文系统的分析了基于铜-铁载氧体的燃料化学链转化特性。相比于铁基载氧体,铜基载氧体的引入大大提高了载氧体与可燃气体氧化还原反应的平衡常数且大大减小了燃料完全转化对于载氧体的需求。铜-铁载氧体中的CuO和Fe_2O_3在高温条件下会发生固固反应生成新的物质,固溶物CuFe_2O_4。相比于铜基载氧体,铜-铁载氧体依然具有较强的释氧功能且释氧启动温度有所降低。TPR分析结果证明:当铜-铁载氧体以CuFe_2O_4的形式存在时产生一定的协同作用,从而CuFe_2O_4表现出比CuO和Fe_2O_3更高的反应活性。另外,在固定床反应器上进一步探究了铜/铁基载氧体之间的相互作用:铜基载氧体的存在能够有效的提高铜-铁载氧体的反应活性,有效的促进了燃料的转化,尤其是固体燃料;铁基载氧体的存在能够有效抑制铜基载氧体的烧结,从而提高了铜-铁载氧体的活性。载体Al_2O_3和SiO_2的存在能够有效地改善铜-铁载氧体循环反应的稳定性。控制载氧体制备过程中的煅烧温度,煅烧时间和冷却方式有利于控制载氧体反应活性。其次,为保证载氧体能够在化学链反应器之间的进行循环反应,载氧体应具有一定粒度以保证其流化特性。因此,基于Al_2O_3/SiO_2载体采用浸渍法和机械混合法制备了铜-铁载氧体颗粒并在批次流化床上进行了化学链燃烧特性的实验,主要考察了反应温度和气化介质等参数对基于铜-铁载氧体化学链燃烧特性的影响。研究结果表明:(1)浸渍法制备的铜-铁载氧体表现出较为稳定的反应活性,但其稳定性随着CuO比重的增加而有所下降;(2)机械混合制备的铜-铁载氧体具有较高的氧化还原反应活性,但机械强度较低,寿命较短;(3)铜-铁载氧体对于煤的热解和气化过程具较强的促进作用且促进作用的大小主要取决于载氧体与燃料的质量比和反应温度;(4)水蒸气对于燃料的转化具有较大的促进作用,但水煤比大小的影响较小;(5)反应动力学分析表明,在高温反应条件下,质量传递控制燃料后期的转化速率且随机核化模型较好地揭示了基于铜-铁载氧体的煤化学链转化过程中的动力学特性。再次,为了提高有效载氧体与燃料的质量比以促进煤化学链燃烧过程中燃料的转化,采用反应活性稳定的赤铁矿石作为载体制备了铜-铁载氧体。在批次鼓泡流化床上,对基于赤铁矿采用浸渍法和机械混合法制备的铜-铁载氧体的氧化还原特性和煤化学链燃烧特性进行了实验研究。实验结果表明:(1)在铁矿石作为载体时,铜的存在有效的促进了铁矿石中晶格氧的释放,从而铜-铁载氧体表现出极高的氧化还原性能;(2)浸渍法和机械混合法制备的铜-铁载氧体具有相似的反应活性;(3)CuO在铁矿石表面的均匀分布且以CuFe_2O_4的形式存在从而使得载氧体能够保持较好的循环稳定性;(4)铜-铁载氧体对于固定碳的转化,挥发分的释放和气化产物的转化具有较大的促进作用且促进作用的大小主要取决于反应温度;(5)基于铜-铁载氧体的煤化学链转化过程符合随机核化模型。然后,由于在煤化学链燃烧过程中,铜-铁载氧体的释氧特性和高氧化还原特性对于NO的释放具有较大的影响。因此,在固定和批次流化床上考察了基于铜-铁载氧体煤化学链过程中的NO释放特性。实验结果表明:CuO的存在导致更多的燃料N被转化为NO且CuO的释氧特性进一步的促进了NO的产生。针对准东煤中存在较多的碱金属问题,在批次流化床上进一步研究了基于铜-铁载氧体的煤化学链燃烧过程中水溶性的碱金属对于燃料转化活性和NO的生成的影响。研究结果表明:水溶性的碱金属对于煤的转化具有一定的抑制作用,然而水溶性的碱金属对于NO的生成具有一定的促进作用。最后,在串行流化床上进行了基于铜-铁载氧体的煤化学链燃烧特性的实验研究。化学链系统中燃料反应器通常为鼓泡流化床,但在鼓泡流化床中,气泡的存在会抑制还原气体与载氧体充分接触从而造成部分还原气体的逃逸。本文设计了一种新型化学链燃烧反应器:在反应器的内部增设内构件改善反应器内的气固接触以促进气固反应,从而促进还原气体的转化。针对新型的串行流化床反应器进行了冷态和热态实验研究。冷态实验结果表明:串行流化床能够连续稳定的运行且隔离器能够有效隔离两个反应器之间的串混。而后在串行流化床上,考察了基于铜-铁载氧体的煤化学链燃烧特性,实验结果表明:在燃料反应器中,还原性气体可以得到有效的转化且燃料反应器的温度对于燃料的转化具有较大的促进作用。

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