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高度集成的硫/聚多巴胺/三维粘结剂正极用于高负载、长寿命锂硫电池

【摘要】:随着全球能源需求的增长以及电动汽车和便携式电子设备的迅猛发展,储能技术的开发变得极为重要。锂离子电池因其重量轻、能量密度高等优点,被广泛应用在各类便携式电子设备中。此外,在汽车领域,和燃油机汽车相比,电动汽车的续航里程始终是消费者关注的焦点,“里程焦虑”问题也一直困扰当前锂离子电池体系。鉴于传统的锂离子电池主要受限于插层电化学决定的能量密度,近年来,人们致力于更高能量密度新储能体系的研发。其中,锂硫二次电池是基于单质硫正极和金属锂负极的两电子反应电化学体系,在原理上突破了传统的锂离子反应机制,理论能量密度高达2600 Whkg-1,且具有成本低、原料来源丰富和环境友好等优点,成为近年来高比能动力电池领域中的研究热点和亟待突破的重点体系。硫正极是锂硫电池的核心组分,也是锂硫电池研发的关键难点,硫的固有绝缘性质(5×l0-30 S cm-1,25℃),以及硫正极在循环过程中特殊的“固-液-固”反应历程,易导致“穿梭”效应和活性物质的流失,同时对金属锂负极的界面结构和工作状态造成破坏。更为严重的是,液相中间产物的形成以及反应两端固态物种(单质S和Li2S)在密度方面的差异,将导致电极反复承受“镂空”状态(void structure)和膨胀状态(~79.2%)下的剧烈结构变化,造成电极结构和导电环境的严重衰变。为应对上述挑战,在过去的十年里,人们针对硫材料电子绝缘性和硫正极“固达-液-固”反应机制这两个固有瓶颈问题,从电极材料、电解液、金属锂负极以及电极/电池结构改性等方面入手开展了大量基础研究工作。最近,越来越多的研究表明,很多关键的电化学性能表现,包括可逆容量、倍率性能和循环稳定性等都极大地依赖于电池中的电非活性成分,例如功能性粘结剂。-般来说,功能粘结剂通过以下两种方式来提高锂硫电池的电化学性能:(a)通过粘结剂上的极性官能团抑制长链多硫化锂在电解质中的溶解和自由扩散,显著降低可溶性多硫化物的穿梭效应;(b)协助构建三维高强度、高导电性的骨架,在长期循环过程中维持硫正极的结构完整性。综上所述,高强度极性粘结剂是构建高负载硫正极的重要选择。当前大多数高负载锂硫电池只能在非常低的电流密度下进行有限次数的循环。这是由于粘结剂与非极性的硫表面间的界面相互作用非常弱,尽管高强度粘结剂自身的机械性能很高,但硫单质难以有效地融入由粘结剂和导电添加剂形成的导电网络中。因此,增强硫与高强度极性结合剂之间的相互作用是实现高度集成硫正极结构的重要前提。本论文重点阐述了高负载硫正极功能粘结剂的重要研究进展。我们提出了一种界面组装策略来构建高集成度的硫/聚多巴胺/交联聚丙烯酰胺(c-PAM)复合硫正极材料,并进一步用于稳定的高负载锂硫电池。聚多巴胺(PD)上的儿茶酚官能团可与几乎所有有机/无机表面共价或非共价连接,使PD层具有超强的附着力和成膜能力。因此,高附着力的PD层可牢固地锚定在石墨烯/硫(G-S)表面,形成均匀和超薄的包覆层。同时,PD包覆层又可以与三维高强度c-PAM粘结剂紧密相连,并促使G-S与c-PAM形成一体化集成结构,可极大地提高电极整体的机械强度。此外,富含极性胺基和酰胺基的PD包覆层和c-PAM粘结剂网络可通过强捕捉作用,构成阻止溶解性多硫化锂溢出的两道屏障。在循环过程中,PD-c-PAM双层结构还可以借助自身的柔韧性特点,有效降低体积变化带来的负面影响。G-S@PD-c-PAM正极在折叠和挤压时具有良好的抗变形特性。在实际测试中,2.2 mg cm-2硫负载的G-S@PD-c-PAM正极在4 C电流密度下,经800次循环后的容量仍保持在500 mAh g-1;4.5 mg cm-2硫负载的G-S@PD-c-PAM正极在1 C电流密度下,经过300次循环后的容量为480 mAh g-1(1 C=1600 mAg-1)。即使在硫负载达到9.1mg cm-2时(66.4 wt%的含硫量),G-S@PD-c-PAM正极仍可在0.2 C电流密度下,经过50圈循环保持396 mAh g-1的容量。利用高负载G-S@PD-c-PAM正极制备的锂硫电池可以点亮120个LED灯和驱动一个电风扇,证明了集成G-S@PD-c-PAM正极具备高能量密度的潜在实际应用。本论文为设计和研制一体化集成的高强度、高负载硫正极提供了一个新的思路。

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