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金属有机骨架衍生物的制备及其在锂硫电池中的应用

【摘要】:锂硫电池因其超高的理论比容量(1675 mAh/g)和能量密度(2600Wh/kg),并且价格低廉,环境友好而有希望成为“后锂离子”时代的能源存储系统。但是锂硫电池仍面临诸多挑战,其中最棘手的问题便是可溶性多硫化物的“穿梭效应”。近年来,大部分的研究都通过材料设计,以物理或化学的方式固定多硫化物,但是效果都不理想。因此,我们提出在正极材料中引入催化剂的方法,提高多硫化物转化的动力学常数,以化学吸附加上电催化的角度来解决“穿梭效应”的问题。我们选用柔软的碳布作为集流体,尝试在碳布上原位生长金属有机骨架阵列,解决集流体和电极活性物质不兼容的问题。同时,我们还结合金属有机骨架衍生物的优点,设计正极催化剂材料,将其运用到锂硫电池当中。主要内容包括:1.探究金属有机骨架材料(Metal-Organic Frameworks,MOFs)阵列在碳布上原位生长的条件,解释MOFs材料能在碳基基底上生长的原因。通过磷化处理,制备具有催化性质的磷化镍。将制备得到的磷化镍用于锂硫电池当中,通过与纯碳布的电化学数据比较,解释磷化镍性能更好的原因。我们的磷化镍材料展现出大于600 mAh/g的可逆比容量(1.6 mA/cm2),且倍率性能较好。2.通过高温煅烧,制备 NENU-5(Northeast Normal University No.5)的衍生物—具有碳包覆结构的碳化钼。阐释以MOF为前驱体制备碳化钼的优势。通过与纯碳材料为正极的锂硫电池性能对比,用化学吸附和电催化的角度解释碳化钼作为正极时性能更好的原因。这种具有碳包覆结构的材料表现出大于900 mAh/g的可逆比容量(1.0 mA/cm2)和超过500次循环的稳定性。3.通过真空高温煅烧,制备NENU-3的衍生物—具有超分散纳米晶体结构的碳化钨。阐释以MOF为前驱体制备碳化钨的优势。组装成锂硫电池后,通过表征、电化学数据和理论计算,证明碳化钨能够化学吸附多硫化物,还能有效催化多硫化物的转化。在6.4 mA/cm2的电流密度下,循环1000圈后仍能保持620 mAh/g的比容量;同时,以碳化钨为催化剂,在以Li2S为硫源的锂硫电池中测试其循环性能。证明碳化钨不仅能催化多硫化物向Li2S2/Li2S转化的还原反应,而且也能降低Li2S的反应能垒。

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