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碳化钼促进的铁氮共掺杂碳纳米片催化氧还原性能研究

【摘要】:金属和氮掺杂碳具有不同的费米能级,当二者密切接触时,会发生Mott-Schottky效应而引起电子在界面处的转移。由于影响这种现象的因素多,可调控范围广,使得基于这种金属-氮掺杂碳形成的异质结构材料在催化领域中的应用广泛而深刻,是一种理想的高效催化剂模型。本课题组在前期工作中成功构建了镍-氮掺杂碳以及碳化钼-氮掺杂碳异质结构材料,探究了其间的电子转移机理,对它们在硝基苯催化加氢反应中的应用进行了比较详尽的研究。基于此种金属-氮掺杂碳异质结构材料研究思路,本论文设计了新的制备方式,构建了包含两种金属的异质结材料并将其应用于催化氧还原反应(ORR),探讨了碳化钼在其中的促进作用。此外,将异质结构催化剂拓展到三元结构,对其制备过程与结构要素进行了细致的表征,并探究了其在催化加氢反应中的应用。具体工作内容包括:1.以块状钼酸铁为金属前驱体,通过双氰胺一步煅烧法成功得到了铁氮共掺杂碳纳米片包覆碳化钼纳米颗粒的精细结构。这种方法简单快捷并且遵循一种特殊的固相表面反应机理。我们将其和传统的葡萄糖水热包覆法进行对比,发现这种方法得到的催化剂具有金属颗粒小、比表面积大、孔隙结构好等优点,是一种理想的含有金属-碳氮异质结的材料。2.将上述铁氮共掺杂碳纳米片包覆碳化钼复合纳米结构材料用于氧还原反应,发现此种复合材料Mo2C@NC-Fe不仅在碱性介质中表现出了优异的ORR性能,其半波电位较不含碳化钼的样品提升了50mV,达到了0.80V(vs.RHE),与商业铂碳催化剂相当。而且,它的稳定性和抗甲醇能力都要优于商业铂碳催化剂。进一步的分析表明其良好的性能一方面来源于Mo物种对催化剂在焙烧中的支撑作用,另一方面由于焙烧中生成的碳化钼通过金属-氮掺杂碳异质结将电子传递给了外部碳层,进一步优化了活性位点的电子性质,提高了ORR催化活性。3.基于同样的学术思想,将CN/Ni的二元异质结构拓展为Pd/CN/Ni的三元异质结构,意在以此结构调节Pd的电子性质,拓展钯催化剂的应用范围。将这样的催化剂用于苯酚加氢反应时,发现含镍和不含镍的催化剂对苯酚的转化率相当,但对环己酮的选择性有很大差异,以Pd/CN/Ni为催化剂时,获得环己酮的选择性要明显低于Pd/CN。进一步的分析发现,这种差异并非来源于三元异质结构中受到底层镍的影响的Pd电子状态的不同,而主要是由于在Pd/CN中引入Ni后,受CN/Ni的异质结构的影响外部CN的电子状态发生了变化,从而改变了载体对反应产物的吸附性能。而主要来源于底部CN/Ni的异质结作用对外部CN的电子性质影响较大而引起的载体对反应产物吸附能力的差异较大。这一结果更加证实应用多种多样的异质结作用调节载体或活性金属的电子性质是调节催化剂性能的重要方法。

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