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过渡金属硫化物在高容量与长寿命锂硫电池正极材料中的应用和机理研究

【摘要】:随着电子设备微小型化,电动汽车和大型储能电站进入大规模发展和应用阶段,市场对于具有高能量密度的储能器件的需求急剧提高,而传统的锂离子(Li-ion)二次电池已经无法满足更高比容量的要求。因此,开发基于新化学原理的新型锂二次电池体系和研究新型高能量密度的电极材料已经迫在眉睫。锂硫(Li-S)电池因其具有高理论比容量(1675 mAh g-1)和能量密度(2600 Whkg-1)的优势而被认为是最有应用前景的储能器件之一。此外,正极活性物质硫(S)还具有价格低廉、环境友好等优点。本文以过渡金属硫化物(MS2)和活性物质硫(S)复合在Li-S电池中的应用为基础,主要研究了不同种类极性MS2对多硫化锂(LiPSs)的吸附机理、三维金属框架上担载MS2作为活性物质S的载体、极性MS2和非极性碳基材料复合的相互作用在Li-S电池上的应用,研发长寿命、高倍率和低成本的Li-S电池正极材料,为推动其商业化进程提供思路。主要的研究内容和结论如下:(1)不同种类金属硫化物对多硫化锂的吸附机理研究。采用水热一步法合成得到硫化镍(Ni3S2)和硫化钒(VS2)两种极性材料,并分别作为硫的载体,探究不同种类的MS2对LiPSs吸附机理。研究结果表明,VS2不仅可以有效的吸附LiPSs,有利于容量的保持,其优越的导电性还有利于倍率性能的发挥。在0.1,0.2,0.5,1和2C(1C= 1000mAg-1)充放电条件下VS2-S电极的首次放电容量分别为 1214.6,875.8,742.3,649.7 和 537.3mAhg-1。此外,以 VS2为载体,活性物质S的载量可以提高至70.9%,有利于提高电池的能量密度。这种VS2通过化学吸附LiPSs抑制扩散效应的方法可以推广到其它的MS2上。(2)长寿命三维金属框架担载MS2的结构设计和电化学性能研究。采用液相法,以醋酸铜和硝酸铜为原料在泡沫铜(CF)表面一步生长硫化铜(CuS)颗粒,分别合成CF-CuS-C和CF-CuS-N;再以熔融浸润的方法将硫担载至CF-CuS-C和CF-CuS-N三维框架内形成CF-CuS-C-S和CF-CuS-N-S复合物。将直接生长的CF-CuS电极作为硫的载体的优势主要有:制备得到的CF-CuS-C-S和CF-CuS-N-S可以直接作为电极,不需要匀浆过程,保证活性物质硫在充放电循环过程中,引起的体积变化不会与导电极和粘结剂发生相分离;三维的CF具有高导电性和疏松多孔的特性,在充放电过程中有利于电子和离子的传输,而且通过充放电曲线表明,Li2S向Li2Sx(2≤X8)转化过程中发现,充电势垒明显降低,有利于氧化过程的进行。研究结果表明:CF-CuS-C-S电极在0.1,0.2.,0.5,1和2C的充放电条件下经过10次循环,容量保持率分别为95.4,98.6,101.8,95.7和102.2%,表现出了优越的循环性能。(3)高倍率中空碳球复合极性MS2为载体的正极材料结构设计和电化学性能研究。采用溶液法将导电的硫化亚铁(FeS)担载至高比表面中空碳球(BP2000)的表面和孔隙内,再采用传统的湿法浸润的方法在BP2000-FeS内担载活性物质硫(BP2000-FeS-S)。BP2000具有较高的导电性和比表面积,可以提高S/Li2S的有效利用率并增加活性物质硫的载量。此外,BP2000的多孔结构可以一定程度上抑制LiPSs的扩散,而沉积在BP2000孔内的FeS可以通过化学键的作用化学吸附LiPSs。同时,FeS还可充当填充剂,合理控制BP2000体相内的孔隙尺寸可以限制S/LiPSs的流失。研究结果表明,BP2000-FeS-S电极在0.1 C充放电条件下的放电容量为1206.2 mAh g-1,电极在0.5 C的电流密度下经过500次循环,容量保持率高达69.7%。而且,在充放电电流为2 C的条件下放电容量依然可以达到659.2 mA h g-1,表现出了较高的功率密度和循环寿命。

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