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纳米线结构的热电特性研究

【摘要】:热电材料在新能源、节能减排和新材料等领域有着广阔的应用前景,得到了人们的极大关注。在纳米结构中,量子限制效应产生的能级劈裂可以极大的提高材料的塞贝克系数;同时,纳米结构内部较高的界面密度可以散射声子来降低晶格热导率,从而有效提高热电优值系数ZT,即热电材料的能量转化效率。本文主要研究了纳米线结构的热电特性,分析给出了热电优值与纳米线结构特征尺度的关系,研究结果表明纳米线结构可以极大地提高热电优值系数。 首先,我们研究了横向耦合纳米线阵列体系材料的热电特性,高的塞贝克系数和较低的晶格热导率使得热电优值大幅提升。所建立的理论模型统一考虑了电子的量子限制效应和声子的边界散射影响。研究表明,纳米线间电子的耦合形成了微能带,保持了材料的电导率。当材料中纳米线的体积分数或纳米线直径超过某一临界点时,热电优值得到明显提高。同时,通过增加纳米线体积分数可以在纳米线直径较大时获得高的热电优值,这对热电纳米线阵列材料的实验制备有重要意义。进一步分析了热电优值对温度的依赖关系,随着温度的上升,电子浓度的增大导致了热电优值的迅速上升。在800 K时,直径5 nm、体积分数45%的纳米线阵列的优值可以达到2.2,是相应体材料的十几倍。 其次,我们研究了近藤绝缘体纳米线的低温热电特性。近藤绝缘体中的导带电子和磁性原子有很强的相互作用,在低温下特有的小能隙半导体特征能够极大地提高材料的塞贝克系数。同时,利用动力学平均场理论,我们发现在低温下由于近藤单态之间强烈的排斥力,近藤绝缘体中电子的平均自由程很小,因此纳米线的边界散射不会降低电子的功率因子。而另一方面,声子受到粗糙纳米线边界的强烈散射,因而晶格热导率被极大的抑制。而且这种抑制作用随着温度降低被加强。研究表明,对于直径在20-50 m之间的纳米线,热电优值在30 K的温度下可以达到1。由于普通半导体中热电优值随温度下降很剧烈,因此目前的研究成果为研制低温下的热电制冷材料提供了有益借鉴。同时,我们的理论模型还可以推广到其他纳米化强关联材料中。

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