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煤化学链燃烧中煤灰及其中活性元素修饰对铁基载氧体性能影响研究

【摘要】:在化学链燃烧系统中,煤转化后的煤灰会在载氧体表面沉积,因此研究煤转化后的衍生灰与载氧体间相互作用对开发燃煤化学链燃烧系统具有十分重要的意义。本文以铁基载氧体为研究对象,通过对载氧体直接掺混煤灰和煤原位气化化学链燃烧实验研究,在考察煤灰种类、燃烧温度、燃料组成对铁基载氧体反应活性和循环稳定性的影响的基础上,研究煤灰对载氧体的作用机理以及煤灰在载氧体上的迁移渗透过程,并初步探究了煤中S在燃烧系统中的迁移分布特性。综合考虑煤灰中的有效催化组分,深入分析了灰中修饰组分Na、K和Ca对铁基载氧体的反应活性、热稳定性、机械强度和寿命的影响规律,并对修饰组分的种类、添加量以及作用机理开展了系统研究。主要内容包括:(1)利用实验室规模的间歇式流化床化学链燃烧系统,以天然赤铁矿为载氧体,通过载氧体直接机械掺混煤灰,研究了煤灰种类、反应温度和燃料组成对载氧体反应活性和热稳定性的影响,探究了载氧体孔隙发展和灰分渗透的过程。结果表明,高CaSO4灰能显著促进赤铁矿与燃料的反应,但煤灰也会加剧载氧体表面碳沉积;多次循环后CaSO4的分解将导致煤灰促进作用减弱;温度升高和气相中H2O比例的增加均会加快CaSO4分解过程。多次循环使赤铁矿孔隙由表面向内扩展,致使其比表面积增加,从而表现出活性增强的趋势。但煤灰也通过孔隙向内渗透造成孔隙堵塞,同时灰中的Si、A1还会造成载氧体表面结渣从而降低其反应活性。(2)为了更贴近实际煤原位气化化学链燃烧过程,以原煤和脱灰煤为燃料,利用间歇流化床反应器,并结合热重分析,研究了不同煤阶煤的化学链燃烧特性以及脱灰对燃料转化的影响,探究了煤灰中Ca、Si元素向载氧体的迁移特性。结果表明,挥发分高、密度低的低阶煤较高阶煤具有更高的反应活性,但热解和气化产物未能充分与载氧体反应,燃烧效率低于高煤阶煤,且产物中CO2浓度较低。煤灰成分的差异对铁基氧载体活性影响显著:灰中Ca可以显著提高氧载体的反应性,随着循环次数增加,燃料转化时间会显著缩短,而灰中Si元素对载氧体的反应性存在抑制作用。(3)基于缩核反应模型预测了 CO与Ca修饰的Fe2O3/Al2O3载氧体的反应过程,获得了 Ca修饰载氧体与CO反应的活化能。在间歇流化床装置上探究了 Ca修饰对载氧体燃烧效率和循环稳定性的影响。结果表明,Ca能取代Fe2O3中Fe原子,降低载氧体表面氧空位形成能,从而明显提高载氧体与CO反应活性。CaSO4促进作用强于CaCO3,但前者还原气氛下热分解使得载氧体反应活性在前几次循环后快速衰减,而添加CaCO3的载氧体则表现出较好的稳定性。载氧体Ca含量超过5%容易形成CaAl2O4、CaAl4O7等固溶物而引起结渣和烧结,并且与修饰剂种类无关。(4)与Ca类似,碱金属元素也能显著提高铁基载氧体的反应活性。结合热重分析和流化床实验研究发现,碱金属的种类和添加量对载氧体晶体结构以及还原反应速率具有较大影响。Na和K对Fe2O3转化为Fe3O4以及Fe3O4转化为FeO的过程均具有较强的催化作用。碱金属元素具有自扩散特性,其催化效果受添加量的影响较小。K添加量超过3%会导致载氧体机械结构脆弱,容易破碎并团聚;高Na含量时载氧体会形成低熔点固溶体导致结渣,这两种情况将会影响载氧体流化效果,对燃料转化产生不利影响。载氧体中同时添加Na和K可以抑制对方的负面作用,降低团聚和结渣的可能性,从而显著延长载氧体使用寿命。(5)采用间歇固定床反应器,研究了反应温度和Fe2O3负载量对还原阶段无烟煤化学链燃烧产物组成及S元素分布的影响。研究结果表明,升温和提高Fe2O3负载量均可增加含碳气体的释放量,且产物中CO2浓度随反应温度的升高呈先增加后减少的趋势,并在850℃时达到最大值。反应温度对S元素在载氧体上的富集程度与反应时间有关,反应2 h时,载氧体中S元素的富集程度随温度和Fe2O3负载量升高而增加;而当反应时间为5.5 h时,载氧体中S元素分布比例随温度升高而显著降低,表明在反应后期载氧体中富集的S元素会重新释放至气相。

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