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硅酸亚铁锂正极材料的合成及其电化学性能研究

【摘要】:Li_2FeSiO_4正极材料具有原料资源丰富、理论容量高、工作电压稳定、地壳储量丰度大和环境友好等优势。然而Li_2FeSiO_4正极材料本身的导电性较差,使得上述的优点很难发挥出来,因此,提高正极材料的电导率与锂离子扩散系数成研究热点。本文采用溶剂热辅助溶胶凝胶法制备了正交结构的Li_2FeSiO_4正极材料,并且对该材料进行碳(葡萄糖、抗坏血酸)包覆,再通过球磨方法向前驱体中添加玉米秸秆碳(BC)制备Li_2FeSiO_4/C/BC复合正极材料,然后再进行稀土离子Sm3+的铁位取代,研究了葡萄糖、抗坏血酸、玉米秸秆碳以及Sm2O3的用量对正极材料结构与性能的影响。采用X-射线衍射仪、扫描电子显微镜和透射电子显微镜对合成的正极材料进行结构表征;利用恒流充放电仪和电化学工作站进行电化学性能测试。结构分析结果说明:合成的Li_2FeSiO_4/C所有正极材料均为正交结构,Pmn21空间群。碳包覆和Sm3+取代均可调控Li_2FeSiO_4晶胞参数,同时也可较有效的抑制颗粒团聚。葡萄糖添加量为10 wt%时合成的Li_2FeSiO_4/C样品颗粒大小均一,通过球磨的方法利用玉米秸秆碳进行二次碳包覆,能进一步细化颗粒尺寸。实验结果表明玉米秸秆碳添加量为20 wt%时合成的正极材料颗粒大小更加均匀,约为100 nm。电化学性能测试结果表明:葡萄糖添加量为10 wt%时合成的Li_2FeSiO_4/C样品在0.1 C倍率下首次放电容量高达158.4 mAh·g-1,10次循环后放电比容量稳定在142.6 mAh·g-1;抗坏血酸作为碳源,添加量为8 wt%时合成的Li_2FeSiO_4/C样品在0.1 C倍率下首次放电容量高达132.5 mAh·g-1,10次循环后放电比容量稳定在118.2mAh·g-1。以玉米秸秆为碳源进行二次碳包覆,可以进一步的改善Li_2FeSiO_4综合电化学性能。葡萄糖添加量为10 wt%、玉米秸秆碳添加量为20 wt%时合成的Li_2FeSiO_4/C/BC样品在0.1 C倍率下首次放电容量达237.2 mAh·g-1。当Sm取代量为0.01时,合成的Li_2Fe0.99Sm0.01SiO_4/C/BC正极材料的电荷转移电阻最小。

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