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大气环境ZnO基钙钛矿太阳能电池制备及性能研究

【摘要】:钙钛矿太阳能电池以其高效、低成本和适合柔性器件组装等特点被认为是未来最具潜力的光伏器件之一,其最新的认证效率已达到23.7%,几乎可以媲美商用硅太阳能电池。但是,目前大部分高效钙钛矿太阳能电池都采用高温热处理纳米TiO_2为电子传输层。高温退火过程不仅会增加制造成本,而且不适用于柔性钙钛矿太阳能电池的制备。与TiO_2相比,ZnO除了具有与其相似的能带位置和物理性质外,还具有更高的电子迁移速率,而且可采用多种低温技术获得高结晶度薄膜。作为电子传输层,ZnO是TiO_2的理想替代材料之一。然而,在ZnO层上通常很难实现热稳定钙钛矿薄膜的沉积,以致于ZnO基钙钛矿太阳能电池的效率和稳定性仍旧保持在相对较低的水平。此外,为了保证效率,大部分器件的组装和测试过程都在手套箱中完成,这阻碍了钙钛矿太阳能电池的商业化。因此,实现大气环境中高效和环境稳定的ZnO基钙钛矿太阳能电池的制备仍然颇具挑战。有鉴于此,本研究提出了ZnO层的室温陈化策略,同时进一步通过工艺优化、Au纳米棒(Au NRs)及十六烷基三甲基溴化铵(CTABr)的修饰,有效地改善了大气环境中制备的ZnO基钙钛矿太阳能电池的效率和稳定性。针对沉积在ZnO层上的钙钛矿材料在退火过程中极易分解的问题,提出在沉积CH_3NH_3PbI_3(MAPbI_3)薄膜之前,先对ZnO层进行室温陈化处理以期提高沉积在其上的MAPbI_3材料的热稳定性。实验结果表明:陈化方法在保证ZnO薄膜质量的基础上,还能有效去除残留在ZnO纳米粒子表面的羟基和乙酸配体,抑制钙钛矿材料的分解;实现了热稳定ZnO/MAPbI_3双层膜的制备,并显著提高了大气条件下组装的ZnO基钙钛矿太阳能电池的环境稳定性。室温陈化方法的提出虽然有效改善了ZnO基钙钛矿太阳能电池的稳定性,但是器件的效率仍旧相对较低。因此,为了进一步提高器件性能,对ZnO及MAPbI_3层材料的制备工艺进行了优化。通过对ZnO纳米粒子分散液的超声处理有效提高了相应纳米粒子在分散剂中的分散,实现了更致密的ZnO薄膜的制备。通过在PbI_2薄膜上旋涂沉积CH_3NH_3I溶液,显著提高了MAPbI_3晶体的晶粒尺寸及薄膜的致密性。最终,基于超声辅助两步旋涂策略制备的ZnO基钙钛矿太阳能电池的效率从10.76%提高到14.25%,并且未封装的器件在相对湿度为40%的环境下放置45天后,其效率仍可保持在初始值的86.25%。通过在ZnO和MAPbI_3薄膜的界面处旋涂沉积Au NRs的N,N-二甲基甲酰胺(DMF)分散液,进一步优化了器件性能。研究结果表明:Au NRs的等离激元共振效应有效增加了MAPbI_3的吸光能力;同步辐射X射线近边吸收结构分析显示,其诱导产生的热电子从Au NRs注入到了ZnO的导带中,显著提高了ZnO的电子传输速率,有效平衡了界面电荷输运。此外,用于分散Au NRs的DMF溶剂还有效降低了钙钛矿晶体的生长速度、增加了钙钛矿前驱体溶液的扩散长度并延长了钙钛矿晶粒的生长周期,使MAPbI_3的晶粒尺寸更大、薄膜更致密并且晶界更少。所得到的Au NRs修饰的ZnO基钙钛矿太阳能电池的迟滞效应被明显改善,效率达到16.51%,其环境和光照稳定性也得到了进一步提高。虽然基于上述研究工作,器件的效率和稳定性都得到了一定程度的改善,但是其值距离实际应用水平还有很大差距。为了进一步提升器件的稳定性,选用兼具疏水长烷基链和Br~-离子的CTABr分子作为钙钛矿薄膜的保护层。实验结果表明:旋涂沉积于MAPbI_3薄膜上的CTABr分子作为疏水层可以有效抑制水分的侵入;同时,密度泛函理论计算显示,CTABr分子中的CTA~+可以锁定MAPbI_3中的I~-离子;结合Br~-离子微量掺杂引发的晶格收缩,有效抑制了钙钛矿薄膜中的离子迁移。CTABr修饰的MAPbI_3薄膜表现出了出色的自修复能力,而以此为基础构建的钙钛矿太阳能电池在相对湿度60-65%的恶劣环境中可以稳定存储2150 h。

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