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飞秒激光激发稀土掺杂铌酸锂单晶的上转换发光研究

【摘要】:以稀土离子为发光中心的从近红外到可见波段的频率上转换荧光具有广阔的应用前景和极大的发展潜力,促使探索高效上转换发光的新机制和开发新材料成为目前备受关注的热点课题,开展飞秒激光激发的稀土离子上转换发光研究能够开拓现有材料的新应用。因此,本论文在飞秒激光激发下,以波导上转换激光器的基质材料――稀土掺杂铌酸锂(LiNbO_3)单晶作为研究对象,通过测量上转换荧光光谱和时间分辨荧光光谱,系统地开展了各种稀土离子的上转换发光机制和稀土离子之间的能量传递特性的研究工作,为深入开展飞秒激光激发的稀土离子上转换发光研究提供实验和理论依据,同时为提高微型上转换波导激光器的发光性能提供实验和理论指导。 本论文首先开展了具有激发光吸收能级并且已经实现上转换发光的Er:LiNbO_3的飞秒激光激发上转换发光研究。结合Judd-Ofelt分析理论确定了上转换发光的物理机制,发现飞秒激光激发的激发态吸收上转换发光效率比普通激光激发高得多。利用激发态吸收上转换发光强度随飞秒脉冲重复频率的变化关系实现了近红外上转换中间能级寿命的可见区探测。研究发现,重掺MgO虽然能够提高Er:LiNbO_3的抗光损伤能力,但同时也会促使不利于激发态吸收上转换发光的Er3+簇位的形成。 接着开展了尚未实现上转换发光但具有激发光吸收能级的Dy:LiNbO_3的飞秒激光激发上转换发光研究。从实验上实现了飞秒激光激发的黄蓝上转换发光,说明飞秒激光极高的瞬时功率密度可以使短寿命的中间能级成为上转换发光的储能能级。研究发现,在Dy3+和Er3+之间可以实现有效的能量传递,这个能量传递过程可以增强Er3+的上转换发光。 进而开展了没有激发光吸收能级的单掺LiNbO_3的飞秒激光激发上转换发光研究。在Eu:LiNbO_3中观察到了飞秒激光激发的双光子上转换发光,偏振激发实验和变温实验均证实了其上转换机制为双光子同时吸收过程。衰减曲线的分析显示,5D0能级上的离子有两种布居途径。此外,在Tb:LiNbO_3中也实现了飞秒激光激发的双光子上转换发光,倍频增强现象研究说明其上转换机制是倍频光的再吸收过程,整个发光过程是,先在LiNbO_3晶体中产生倍频光,接着倍频光被NbO?3吸收,最后通过能量传递敏化Tb~(3+)实现上转换发光。上述研究结果强有力地显示,飞秒激光激发可以使普通激光无法诱导上转换发光的材料实现上转换发光。 为了提高单掺体系的上转换发光效率,最后在三掺LiNbO_3体系中开展了800 nm激光激发的能量传递上转换发光的敏化增强效应研究。Nd:Yb:LiNbO_3中的能量传递特性研究表明,Nd~(3+) ! Yb~(3+)的能量传递机制是偶极―偶极相互作用的声子辅助传递过程,能量传递效率可达66%。Ho~(3+)和Tm3+在Nd~(3+)-Yb~(3+)离子对作用下的上转换发光增强效应研究显示,Ho~(3+)的上转换绿光可以增强14倍,Tm3+的上转换蓝光也得到了增强。实验显示,Nd~(3+)-Yb~(3+)离子对在800 nm飞秒激光激发下与Yb~(3+)在980 nm连续激光激发下的能量传递上转换发光过程中发挥的作用类似。提出了利用上转换荧光强度随飞秒脉冲重复频率的变化关系区分激发态吸收和能量传递上转换发光机制的方法。

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