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白光LED用离子掺杂YAG:Ce~(3+)荧光粉的制备与光谱调控

【摘要】:白光发光二极管(白光LED)与其它照明光源,如白炽灯、卤素灯、氙气灯、荧光灯等相比,具有功耗低、稳定性强、使用寿命长、环保等优点,是一种最具前景的固态照明光源,正在蓬勃发展。目前,获得白光LED的主流方法是将蓝光发射的InGaN芯片和Ce~(3+)掺杂的钇铝石榴石(YAG:Ce~(3+))黄色荧光粉组合实现白光发射。然而,由于YAG:Ce~(3+)荧光粉的发射光谱中缺少红光成分,使得这种光源的显色指数偏低(Ra=70-80),相关色温偏高(CCT=4000-7500K),不利于室内照明和对显色指数要求较高的场合。为了解决这一问题,得到不同发射波长的荧光粉,本论文系统研究了不同格位离子掺杂对YAG:Ce~(3+)荧光粉发光性能的影响,并对其制备工艺进行了探索。主要研究内容及结果如下:(1)在YAG:Ce~(3+)荧光粉中,以Ga~(3+)取代Al~(3+)制备了一系列不同Ga~(3+)浓度的Y_(3-y)Al_(5-x)Ga_xO_(12):yCe~(3+)(YAGG:Ce~(3+))荧光粉,该系列荧光粉的发射光谱峰值可以从530 nm蓝移到495 nm,实现了光谱的蓝移调控。通过对烧结气氛和温度的探究,发现了在高温下Ga_2O_3易与还原性物质反应生成易挥发的Ga_2O,研究了YAGG的物相转变过程。荧光光谱分析表明,YAGG:Ce~(3+)荧光粉的发光强度主要受相形成温度和禁带宽度的影响,其热猝灭主要来源于电子的热电离而不是热交叉弛豫。封装测试表明所得的荧光粉与商用红色荧光粉混合显著地提升了白光LED的显色指数(大于90)。(2)通过高温固相法制备了一系列N-Si掺杂YAG:Ce~(3+)黄橙色荧光粉,实现了荧光粉发射光谱的红移调控,红移可达30 nm;通过对电荷补偿剂的种类及含量的探索,发现在引入SiO_2后,N~(3-)与阳离子结合的优先顺序由Y~(3+)Ce~(3+)变为Ce~(3+)Y~(3+)。在不同N/Si比的YAGNSi:Ce~(3+)荧光粉中,晶体场分裂和电子云扩展效应对光谱的移动起着相反的作用,当N与Si的比例相同时,发射光谱的红移和半高宽均达到最大值。变温光谱研究表明荧光粉的热猝灭主要来源于热交叉弛豫。

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