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负载型金基催化剂上CO氧化和水煤气变换反应性能研究

【摘要】:本论文采用不同方法制备了系列负载型金基催化剂,并考察了各种催化剂体系上的CO 氧化及低温水煤气变换反应性能,同时结合各种表征手段研究了制备方法、催化剂的组成、氧化还原性质及反应条件与反应性能的关系,同时对催化剂的活性中心性质及反应机制等问题进行了探讨。 制备并探索了不同碱土金属碳酸盐负载金基催化剂Au/MCO3 (M=Ca, Sr, Ba)上的CO 氧化反应,其中Au/BaCO3 具有最佳的反应性能。催化剂中碳酸盐载体和金物种存在适合的相互作用及氧化态金和单质金物种具有一定的比例是样品具有高活性的原因。 催化剂载体组成对Au/ZnO-Fe2O样品上的常温常湿CO氧化反应的稳定性有较大影响;在Au/ZnO催化剂中添加第二组分贵金属Pt导致样品上CO氧化反应性能下降。乙醇、苯、SO2、H2S和CO2等物质对Au/ZnO和Au/Fe2O3催化剂上CO氧化反应有较大影响。 制备方法、预处理条件及金含量对Au/Fe2O3催化剂上低温水煤气变换反应性能有较大影响。高分散的小粒径金物种与载体之间存在强相互作用,促进了Au/Fe2O3催化剂的氧化-还原过程,提高了样品的低温水煤气变换反应活性及稳定性。 制备方法、沉淀剂种类、焙烧温度及金负载量对Au/ZnO 催化剂低温水煤气变换反应活性有很大影响。高分散的纳米金物种、较小的载体ZnO 粒径及较大的样品比表面积是样品具有高活性的原因。在Au/ZnO 催化剂中加入适量的铜物种可以提高催化剂上低温水煤气变换反应的活性和稳定性,其原因可能是和Au/ZnO-CuO 催化剂中的CuO 物种具有较高的还原能力有关。

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