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工业糖浆原位修复Cr(Ⅵ)污染地下水反应机理及效能实验研究

【摘要】:六价铬是地下水中主要的重金属污染物,对人体健康和环境产生了危害或者具有潜在的危害。原位修复技术是一种极具应用前景的地下水Cr(VI)污染修复技术。研发经济、有效、对环境友好的原位修复试剂,对于地下水Cr(VI)污染场地的控制与修复具有重要的现实意义。工业糖浆是制糖工业产生的副产品;其具有经济、高效及环境扰动小等特点,是一种很有前景的原位修复试剂。但是,工业糖浆在原位修复技术中的修复机理、相关技术参数及对含水层水文地球化学变化的影响尚无资料进行系统的阐述。本论文通过批处理实验研究发现了工业糖浆修复Cr(VI)污染除了微生物作用以外,还具有化学作用过程;完善了工业糖浆修复含水层Cr(VI)污染的反应机理,分析了反应体系微生物群落结构组成以及铬的存在形态;确定了工业糖浆化学还原Cr(VI)的反应机理及动力学规律,探究了地下水常见离子对工业糖浆化学还原Cr(VI)反应的影响;探究了工业糖浆在含水层模拟柱/槽中的迁移分布规律,分析其对水质参数及渗透性能的影响;通过模拟柱实验评估了Cr(VI)浓度、糖浆浓度、地下水流速、介质粒径等相关技术参数对工业糖浆原位修复Cr(VI)污染含水层效果的影响;在模拟槽中进行Cr(VI)污染地下水的工业糖浆原位修复实验研究,分析Cr(VI)还原反应带的构筑过程及水文地球化学变化规律,为工业糖浆在实际污染场地修复中的应用提供理论和相关应用技术参数参考。主要研究成果如下:1.工业糖浆修复含水层Cr(VI)污染反应机理(1)工业糖浆修复含水层Cr(VI)污染的反应机理是生物还原和化学还原共同作用的修复过程,其功能微生物菌群以铬还原菌和异化铁还原菌为主。(2)当p H2.5时,微生物代谢活动受到抑制,工业糖浆修复含水层Cr(VI)污染的反应机理以化学还原作用为主;当p H3.0时,工业糖浆修复含水层Cr(VI)污染的主要作用机理是以生物作用为主、化学作用为辅的共同作用过程;反应体系产生的Cr(III)以Fe-Mn氧化物结合态和有机结合态吸附、沉淀在含水层介质表面。2.工业糖浆化学还原Cr(VI)反应机理及影响因素研究(1)工业糖浆中含有羟基等还原性官能团的有机物能够提供电子将Cr(VI)还原为Cr(III),自身形成含醌基结构的有机化合物或者相应的氧化产物。(2)工业糖浆化学还原Cr(VI)的反应符合准一级反应动力学模型;降低反应体系p H、升高温度、增加糖浆浓度和降低六价铬初始浓度均可提高工业糖浆化学还原Cr(VI)的反应速率。(3)Fe(III)和Al(III)能够促进工业糖浆化学还原Cr(VI)反应的发生,Ca(II)和Mg(II)对工业糖浆化学还原Cr(VI)反应具有抑制作用,Mn(II)、Cl-、SO42-对工业糖浆化学还原Cr(VI)反应没有明显影响。3.工业糖浆在含水层中迁移规律模拟实验研究(1)工业糖浆易迁移、易被微生物利用,强化生物代谢作用,构筑还原性环境;生物量增加,含水层渗透率减小。(2)Brix为70%的工业糖浆无法注入细砂含水层模拟柱中;地下水流对进入含水层的高浓度工业糖浆具有稀释的效果。(3)工业糖浆在含水层中横向迁移距离随时间的变化关系符合线性函数关系,即横向方向上匀速迁移;垂向迁移距离随时间的变化关系符合非线性二次函数关系,即纵向迁移速率逐渐减小;糖浆浓度越大或者含水层介质粒径越大,其在垂向方向上的平均迁移速率越大。5.工业糖浆原位修复Cr(VI)污染地下水效果一维模拟实验研究(1)当CCr为100mg/L时,工业糖浆无法形成Cr(VI)生物还原反应带,其通过化学还原作用修复Cr(VI)污染地下水的去除率不足2.5%;当CCr为10和50mg/L时,六价铬去除率分别为99.86%和39.00%,即减小Cr(VI)浓度,有利于工业糖浆构筑Cr(VI)还原反应带。(2)提高工业糖浆浓度、较小介质粒径的含水层或者减小地下水流速均能提高工业糖浆原位修复Cr(VI)污染地下水的修复效果。6.工业糖浆原位修复Cr(VI)污染含水层效能分析(1)工业糖浆在模拟槽中分布规律是注入井附近和模拟槽底部浓度较大,沿地下水流方向和模拟槽自下而上的方向逐渐减小;而在与注入井上端平行的下游区域(模拟槽右上角)存在注入井弱影响区。(2)工业糖浆成功在污染区域构筑Cr(VI)还原反应带,修复Cr(VI)污染地下水;实验运行过程中,OD600迅速增大,其分布特点与工业糖浆浓度大小呈现正相关关系;DO由9.0mg/L以上降低到0.5mg/L以下;ORP由290m V左右降低到-450m V以下;p H逐渐降低,并且注入井附近和模拟槽底部达到5.0以下;注入井下游30cm前后的区域渗透系数由2.31×10-4m/s左右降低到1.40×10-4~1.54×10-4m/s。(3)工业糖浆构筑的还原反应带处理Cr(VI)污染地下水的最大浓度为100mg/L左右。(4)曝气处理促进了Cr(III)从溶解态转移到含水层介质表面,其能够稳定存在地下环境中。本论文的创新点体现在:(1)已有资料普遍认为工业糖浆修复Cr(VI)污染的反应过程是通过提供碳源,强化微生物修复作用,以达到去除Cr(VI)的目的;本论文发现了工业糖浆修复Cr(VI)污染的化学还原作用途径,确定了生物还原作用为主和化学还原作用为主的p H条件;弥补了其在修复机理认识上的不足。(2)确定了修复过程中工业糖浆可注入含水层中合适的糖锤度范围及其迁移分布特性;为工业糖浆在原位修复污染场地应用中糖浆注入的相关技术参数设计提供理论基础参考。(3)优化了工业原位修复Cr(VI)污染地下水的相关技术参数,分析了工业糖浆在原位修复Cr(VI)污染地下水应用中还原反应带的构筑过程及修复效能,表明了修复过程中水文地球化学变化规律,为工业糖浆在原位修复污染场地应用中提供相关技术参数参考。

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