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准二维微纳异质结构的制备与光电、气敏特性研究

【摘要】:由两种或两种以上的化学成分有效地结合而构建的纳米异质结构材料由于异质界面的存在,具有多功能性、甚至全新的功能特性,并已经引起纳米材料在诸多领域的应用革命,例如在催化、光电器件、传感器等方面。常规气体传感材料的应用是以敏感气体通过吸附和去吸附作用引起载流子浓度变化为基础的,而吸附和去吸附作用需要高温条件,所以很多气敏材料在室温下不具有敏感特性。这就导致气体传感器常常需要加热设备才能运行。然而,高温对气敏传感器的耐用性是有害的。目前,为了克服气敏传感器工作温度的限制,已经投入了大量研究工作。尽管如此,制备在室温下具有高灵敏度、高选择性和低功耗(纳瓦水平)的气敏传感器仍然是一项具有挑战性的任务。纳米异质结构阵列材料具有多重异质结势垒的能级结构,其导电性主要受异质结势垒高度控制。载流子在这种异质结构材料中是以共振隧穿形式输运的。异质结势垒的高度对载流子浓度变化非常敏感,因此,共振隧穿调制的实现只需要较低水平的载流子浓度变化。即使在室温条件下,共振隧穿调制过程也具有反应速度快和容易恢复的特点。因此,室温条件下的气体探测可以通过应用具有多重异质结势垒的异质结构材料实现。 作为共振隧穿体系的Cu_2O/SnO_2p-n横向多层异质结构,实现了基于共振隧穿调制机制的室温、低浓度H_2S气体探测。通过在准二维沉积空间内施加特殊波形的周期性沉积电势,实现了准二维Cu_2O/SnO_2p-n横向多层异质结构材料的可控制备。通过在电极两端施加一个特殊的半正弦波沉积电势,根据Cu_2O和SnO_2各自的还原电势,它们被有选择地交替沉积。这种结构的周期性通过高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)、选定区电子衍射(SAED)和元素线性扫描分析(Line-profile analysis)得以证实。此外,还对Cu_2O/SnO_2p-n横向多层异质结构的光电特性和室温H_2S敏感性进行了研究,研究表明这种材料在室温条件下就对H_2S气体非常敏感,探测下限可以低至亚ppm量级。而且通过激光辐照,可以提高Cu_2O/SnO_2p-n横向多层异质结构的气体敏感特性,极大地缩短了气敏传感元件的响应时间和恢复时间。 本论文还报道了另一种共振隧穿体系,准二维CuO/In_2O_3p-n微纳异质结构阵列,它实现了在低于室温条件下的H_2探测。这种材料是通过准二维超薄液层内的电化学沉积结合退火处理得到的。通过在电极两端施加一个特殊的方波沉积电势,根据它们不同的还原电势,Cu~(2+)和In~(3+)选择性地交替沉积。但是,沉积得到的样品是由氧化亚铜、铟/氢氧化铟组成的异质结构阵列图案,需要经过进一步高温退火处理后可得到CuO/In_2O_3p-n微纳异质结构阵列。选区电子衍射(SAED)和高分辨透射电子显微镜(HRTEM)证实这种微纳异质结构阵列的结构在数百微米尺寸量级具有严格周期性。并且对这种异质结构阵列材料在室温、甚至更低温条件下的H_2气敏特性进行了表征和研究,并合理的解释了其气敏机理。结果表明这种材料在室温及更低温度的情况下,依然表现出对H_2的敏感特性。基于共振隧穿调制机制的气敏机理得到了合理的解释。 本论文研究了在准二维沉积空间内的电沉积过程,并通过施加特殊波形的周期性的沉积电势,实现了准二维微纳异质结构材料的可控制备。通过对沉积过程和沉积原理的研究,分析了准二维异质结构沉积物特殊形貌的产生原因和电化学原理。改变沉积电势的振幅、波形和频率等参数,对准二维微纳异质结构材料的形貌和结构进行了设计和调控。通过对Cu_2O/SnO_2p-n横向多层异质结构的电学测量,证实了在室温条件下异质结构材料的导电性主要受多重异质结势垒控制。对以上异质结构材料的气敏测试和分析,指出共振隧穿调制的应用实现了低温条件下的气敏特性。本论文还对基于共振隧穿调制机制的光电、气敏特性进行了表征,对共振隧穿调制机制的实现机理给出了合理的解释,并且激光辐照的增强机制也得到了相应的探讨。在本论文中,可以被视为共振隧穿系统的异质结构材料的应用被认为是一个理想的进一步改善室温气体传感的有效方法。

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