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镍改性碳化钼催化重整甲烷二氧化碳制合成气

【摘要】: 甲烷与二氧化碳重整制取低碳氢比(CO/H2比为1)的合成气,为费托合成提供理想的原料。同时CO2是重整反应的反应物,这不但在一定程度上减少了温室气体的排放,而且能够将CO2作为一种可以利用的碳源。因此该反应对于节约资源和发展低碳循环经济都具有重要的意义,同时还能缓解日益严重的环境问题。虽然甲烷与二氧化碳重整具有环境和经济上的诸多优势,但重整反应始终没有工业化,其主要原因为贵金属成本高和镍基催化剂积碳问题严重。 本文以金属碳化钼以及镍改性碳化钼为催化剂,对其甲烷与二氧化碳重整反应进行研究,研究工作主要有如下三方面: 1.采用程序升温碳化方法以MoO3为前躯体碳化制备Mo2C,采用XRD对其进行表征分析,考察碳化温度、Mo2C/Al2O3、以及等离子体放电对Mo2C催化剂催化CH4-CO2重整反应活性以及稳定性的影响。结果表明常压下高温低空速有利于Mo2C的稳定,等离子体放电对其活性影响很小,催化剂活性失活主要原因是Mo2C氧化失活而不是积碳。 2.采用共沉淀的方法制备NiMoOx前躯体,并采用程序升温法碳化制备Ni-Mo2C,考察镍的加入对碳化物碳化温度的影响。同时考察了不同Ni/Mo比,空速、不同合成温度对催化活性的影响,以及常压高温条件下Ni-Mo2C催化剂的稳定性。结果表明在常压下Ni-Mo2C催化剂具有较高的稳定性,在实验的36小时内活性相对稳定,CH4转化率达到85%以上。 3.用程序升温还原(CH4-TPR)和程序升温氧化(CO2-TPO)等技术对催化剂的微观反应机制进行研究,结果表明:镍的加入有利于碳化物的合成,同时促进甲烷裂解,从而有利于碳化物在常压条件下的氧化-碳化循环的建立。

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