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贵金属改性碳化钼催化剂在低温水汽变换反应中的催化性能研究

【摘要】:水汽变换(WGS)反应是一氧化碳(CO)与水汽(H2O)反应生成氢气(H2)和二氧化碳(C02)的过程。它可用于去除燃料电池原料气中的CO,并生成H2。从热力学角度,WGS反应是一个放热反应,在高温进行时受热力学平衡的限制,低温更有利于CO的转化和H2的生成。但低温反应受动力学制约,反应速率较慢,所以低温水汽变换催化剂的性能至关重要。 本论文制备了Au、Pt、Pd三种贵金属改性的碳化钼催化剂,对比了它们在水汽变换反应中的催化性能,并重点考察了碳化钼负载金催化剂在低温水汽变换反应中的催化活性及稳定性,运用SEM、HRTEM、XPS、XRD、BET及CO Chemisorption等表征手段对催化剂进行了表征,将催化剂表征结果与活性评价相关联,得到如下研究结果: (1)Au改性碳化钼催化剂具有优异的低温水汽变换反应性能:在10.5%CO,21%H2O,20%N2,Ar做配气的反应气氛中,90000ml g-1h-1空速下,2.2%Au/MoCx催化剂在150℃, CO转化率达到95%,将其转化为单位Au上的反应速率为1.073molco/molAu*s,超出了现有文献报道的催化剂的低温活性。 (2)对金碳化钼催化剂的表征结果表明,活性组分金在经碳化后,与碳化钼载体之间有较强的相互作用,金被高度分散,主要以Au0形式存在,并含有少量Au1+。反应后金碳化钼的体相没有变化,表面物种沉积可能是其活性下降的原因。 (3)金碳化钼催化剂上水汽变换反应机理的研究表明:α-MoC1-x和2.2%Au/MoCx催化剂在低温反应时遵循甲酸盐机理,高温反应时遵循氧化还原机理;而β-Mo2C催化剂遵循氧化还原机理。低温时,三种催化剂活性的不同是因为对CO的吸附能力的不同,从而导致反应机理的不同。 (4)考察了不同碳化钼晶型对催化剂催化性能的影响及加氢气氛对反应的影响,纯相的α-MoC1-x上负载金催化剂的低温水汽变换反应活性最好,纯相的β-Mo2C上负载金催化剂的低温水汽变换反应活性很低,说明α-MoC1-x与金间强的相互作用是其优异低温活性的微观机制。在反应气氛中加氢提高了催化剂的高温活性,但低温活性却有所下降。

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