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碳化钼负载金属催化剂在逆水汽变换反应中的性能

【摘要】:CO_2的资源化利用是环境和能源领域的热点研究课题。逆水汽变换(RWGS)反应是实现C02资源化利用过程中的关键步骤之一。该反应可实现CO_2向更具化学品价值的CO的转化,且在以C02为原料的甲醇合成反应和费托合成反应中扮演着重要的角色。本论文采用程序升温反应法制备了β-Mo2C催化剂,并制备了不同金属担载量的Cu/β-Mo2C和Ni/β-Mo2C催化剂。通过XRD、H2-TPR等表征方法对样品进行了表征,考察了催化剂在RWGS反应中的催化性能,并初步探究了催化剂上RWGS反应机理。主要研究内容和实验结果如下:1.通过对碳化钼催化剂的氧化物前驱体进行H2-TPR和程序升温碳化反应发现,氧化物前驱体中加入的金属组分与M003载体之间存在较强的相互作用;并且氧化物前驱体中一定量金属Cu或Ni的加入(金属含量为1%、3%和5%),会改变氧化钼的还原性质,影响碳化过程;随着前驱体中金属含量的增加,碳化温度明显降低。2.β-Mo2C催化剂在RWGS反应表现出一定的催化活性,但金属组分(Cu或Ni)的加入显著提高了其催化活性。在低温(350℃)反应测试条件下,β-Mo2C、1%Cu/β-Mo2C和1%Ni/β-Mo2C三种催化剂上CO_2转化率分别为0.79%、12.34%和12.03%。而且,1%Cu/β-Mo2C和1%Ni/β-Mo2C催化剂在40 h的高温(600℃)稳定性测试中具有良好的活性和稳定性。3.对β-Mo2C、1%Cu/β-Mo2C和1%Ni/β-Mo2C催化剂的RWGS反应机理实验研究表明,300℃下,CO_2在三种催化剂上的解离能力不同,顺序依次为1%Ni/β-Mo2C≈1% Cu/β-Mo2Cβ-Mo2C。该实验结果与催化剂活性评价结果一致,表明催化剂对C02的解离能力是影响催化活性的重要因素。

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