bck

收藏本站

碳化钼在低温水煤气变换反应中的催化性能研究

【摘要】:水煤气变换反应(WGS, CO+H2O=CO2+H2, kJ/mol)能够有效的使等量的CO与H20反应,转变成C02和H2,因此水煤气变换反应在制氢工业中有着广泛的应用。近年来,随着质子交换膜燃料电池(PEMFC)技术的飞速发展,低温水煤气变换反应又有了新的应用背景。CO可以使质子交换膜燃料电池中的Pt电极发生不可逆的毒化,水煤气变换反应可以降低重整气中的CO浓度,同时增加H:的含量,因此低温水煤气变换反应再次成为研究热点。 本论文采用程序升温反应法制备了P-Mo2C、;α-MoC1-x、金属改性碳化钼催化剂,考察了碳化钼催化剂在水煤气变换反应中的催化活性和稳定性,并用XRD、BET、CO Chemisorption等表征方法对催化剂进行了表征,主要研究内容和实验结果如下: 1.预处理气氛和温度对P-Mo2C催化WGS反应活性有明显影响:15%CH4/H2气氛中在500℃-700℃温度区间预处理的催化剂活性明显高于H2气氛中处理的催化剂活性;而原位合成后未经任何钝化处理p-Mo2C催化剂的WGS反应活性最高。通过XRD、 CO Chemisorption、 H2-TPSR、15%CH4/H2-TPSR等表征结果表明:在15%CH4/H2气氛中预处理催化剂可使钝化后的β-Mo2C再次碳化,故催化剂活性提高。 2.采用两段法制备了α-Moc1-x催化剂,考察了其在WGS反应中的催化活性,并与β-Mo2C催化剂相比较表明:原位合成α-MoC1-x催化剂低温活性高于原位合成β-Mo2C催化剂,但稳定性较差。结合XRD、BET、H2-TPR表征结果表明原位合成α-MoC1-x催化剂失活的原因包括催化剂的表面氧化和比表面积缩小。 3.程序升温碳化过程中不同金属的加入导致最终碳化钼的晶型不同,其中金属Ni、Co、Fe添加的碳化钼的晶型为p型;而Cu和Au改性的碳化钼的晶型为α型。结合碳化过程中TPRe和XRD结果表明,这种晶型的不同应该与氧化物前驱体在碳化过程中能否形成MoOxCy中间物种有关。其中3%Au/a-MoC1-x催化剂有最好的低温WGS反应活性,在反应温度为150℃时,CO转化率达到100%,并且Au的加入使得催化剂的稳定性有了明显提高。

下载App查看全文

(如何获取全文? 欢迎:、、)

支持CAJ、PDF文件格式


【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 何云;;能够扩大使用水煤气变换反应的新催化体系[J];天然气化工(C1化学与化工);1985年03期
2 王卫平;潘秀莲;张小亮;熊国兴;杨维慎;;钯/陶瓷中空纤维复合膜反应器中的水煤气变换反应[J];催化学报;2005年12期
3 房德仁,刘中民,杨越,孟霜鹤,索掌怀,陈峰;沉淀温度对CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂前驱体物相及催化水煤气变换反应活性的影响[J];催化学报;2004年11期
4 彭璇;;狭缝孔内水煤气变换反应平衡的蒙特卡罗模拟[J];北京化工大学学报(自然科学版);2007年06期
5 C.R.Porter;C.L.Knudson;J.R.Rindt;曹雅凤;;低温转化的化学煤工艺[J];煤炭转化;1988年03期
6 金义升;;对用于水煤气变换反应的水液催化剂的评述[J];中氮肥;1989年06期
7 郭晓勇;华南平;杜玉扣;杨平;;嵌埋式纳米钌基催化剂的制备及其催化水煤气变换反应的性能[J];催化学报;2007年02期
8 陈磊;倪刚;韩波;周成冈;吴金平;;Fe_3O_4(111)面上的水煤气变换反应机理[J];化学学报;2011年04期
9 杨上闰,徐卫星,胡功箭,傅献彩;Fe_2O_3-Cr_2O_3的SOOI效应及其对(FeCr)_3O_4催化性能的影响[J];催化学报;1988年04期
10 李绍芬,刘邦荣,高文新,廖晖;在工业催化剂上水煤气变换反应宏观动力学[J];化工学报;1984年04期
11 陈玉;张福丽;姚辉超;刘植昌;崔佳;徐春明;;催化水煤气变换反应的计算模拟进展[J];化工进展;2012年10期
12 樊惠玲;李晓东;上官炬;林建英;郭汉贤;;氧化铈对水煤气变换反应催化剂的影响研究[J];太原理工大学学报;2012年01期
13 吴廷华,夏文生,汪海有,王仲权,张鸿斌,万惠霖,蔡启瑞;清洁及氧修饰Cu(100)表面上水煤气变换反应的能量学[J];化学物理学报;1998年01期
14 周振生;;复杂反应系统的平衡计算及其在氨系统模拟计算中的应用[J];化肥设计;1981年05期
15 魏昭彬,黄兴云,陈怡萱,李文钊;Pt/ZnO上界面相的形成及其在水煤气变换反应中的作用[J];催化学报;1985年03期
16 金恒芳,胡延平,李灿,辛勤;CeO_2还原表面水煤气变换反应机理的研究[J];内蒙古工业大学学报(自然科学版);1994年03期
17 林性贻;马俊涛;陈崇启;詹瑛瑛;郑起;;铜物种对Cu/Fe_2O_3水煤气变换反应催化剂性能的影响[J];物理化学学报;2014年01期
18 赵国利,刘丹,刘实,张晓彤,桂建舟,孙兆林;不同金属催化水煤气变换反应活性的DFT研究[J];石油化工高等学校学报;2005年02期
19 朱剑;付启勇;杜玉扣;华南平;杨平;;Ru/SBA-15的制备及其对水煤气变换反应的催化作用[J];燃料化学学报;2010年02期
20 卢立义,谢筱帆,吴越;不同金属离子对CO/Al_2O_3中Co的分布和CoMoK/Al_2O_3催化[J];催化学报;1996年02期
中国重要会议论文全文数据库 前4条
1 李雷;李达林;郑起;林性贻;;添加铝助剂对铜铈水煤气变换反应催化剂的影响[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
2 王建强;沈美庆;王军;高继东;马杰;刘双喜;;水汽对机动车尾气净化过程的影响研究[A];第十八届全国稀土催化学术会议论文集[C];2011年
3 李娟;申文杰;;水热法制备CeO_2-ZrO_2复合氧化物及其负载Pt催化剂的水煤气变换反应性能[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(上)[C];2007年
4 马宇飞;张少华;;Cu/α-MoC_(1-x)低温催化水煤气变换反应(WGS)性能的研究[A];中国化学会第28届学术年会第1分会场摘要集[C];2012年
中国博士学位论文全文数据库 前2条
1 廉红蕾;负载型金基催化剂上CO氧化和水煤气变换反应性能研究[D];吉林大学;2005年
2 王高伟;碳化钼基催化剂上低温水煤气变换反应的研究[D];天津大学;2013年
中国硕士学位论文全文数据库 前5条
1 马宇飞;碳化钼在低温水煤气变换反应中的催化性能研究[D];大连理工大学;2012年
2 顾斓芳;介孔Ni/CeO_2催化剂的制备及其对水煤气变换反应中的催化性能研究[D];天津大学;2008年
3 邹月;CuO-M_xO_y催化剂在水煤气变换反应中的应用[D];烟台大学;2013年
4 何霖;用于水煤气变换反应的Ni/Ce-M-O(M= La,Zr)催化剂研究[D];天津大学;2009年
5 王学伟;用于水煤气变换反应的三氟丙基修饰有机—无机杂化SiO_2膜材料研究[D];北京工业大学;2013年
中国重要报纸全文数据库 前1条
1 李杰;[N];科技日报;2007年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978


{bck}| {bck体育官网}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bck体育}| {bckbet}| {bcksports}| {bck官网}| {bck}| {bck体育官网}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bck体育}| {bck}| {bck体育官网}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bck体育}| {bckbet}| {bcksports}| {bck官网}| {bck}| {bck体育下载}| {bck体育}| {bckbet}| {bcksports}| {bck官网}| {bck}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bck体育}| {bckbet}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bck体育}| {bckbet}| {bcksports}| {bck体育下载}| {bckbet}| {bcksports}| {bck体育官网}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bck体育}| {bck官网}| {bck体育下载}| {bckbet}| {bcksports}| {bck官网}| {bck体育app}| {bck体育}| {bcksports}| {bck官网}| {bck体育下载}| {bck体育}| {bckbet}| {bcksports}| {bck官网}| {bck体育}| {bcksports}| {bck官网}| {bck体育官网}| {bck体育下载}| {bck体育}| {bckbet}| {bcksports}| {bck}| {bck体育官网}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bck体育}| {bckbet}| {bck官网}| {bck}| {bck体育官网}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bcksports}| {bck官网}| {bck}| {bck体育官网}| {bcksports}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bckbet}|
{uc8}| {uc8体育}| {uc8官网}| {uc8老虎机}| {UC8娱乐城}| {uc8彩票}| {uc8}| {uc体育}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8官网}| {uc8老虎机}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8老虎机}| {uc8老虎机}| {UC8娱乐}| {uc8}| {uc体育}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8老虎机}| {uc8彩票}| {uc8}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8官网}| {UC8娱乐}| {UC8娱乐城}| {uc8}| {uc体育}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8官网}| {uc8老虎机}| {UC8娱乐}| {UC8娱乐城}| {uc8}| {uc体育}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8官网}| {uc8老虎机}| {UC8娱乐}| {UC8娱乐城}| {uc8}| {uc体育}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8官网}| {uc8老虎机}| {UC8娱乐}| {uc8彩票}| {uc8}| {uc体育}| {UC体育}| {UC8娱乐城}| {uc8}| {UC体育}| {uc8官网}| {uc8老虎机}| {uc8}| {uc体育}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8官网}| {uc8老虎机}| {UC8娱乐}| {UC8娱乐城}|