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尖晶石型磁性双金属氧化物功能材料对有机染料的去除及检测研究

【摘要】:有机染料对水体及食品的污染,给人类的生存和健康带来了巨大的威胁,因此,对有机染料废水的净化和食品中禁用染料的监测十分必要。吸附法由于具有效率高、操作简单、成本低等特点,是较常用的染料废水处理技术;MICD技术因其具有降解速度快、降解时间短、矿化度高、可降解非透明及生物难降解有机污染物等优点,成为了新兴的染料废水处理技术;食品中禁用染料的固相萃取(SPE),主要用于样品的分离、净化和富集,目的在于降低样品基质干扰,提高检测灵敏度。为解决传统的吸附剂/催化剂/萃取剂受限于回收利用困难的问题,本文构建磁性尖晶石型双金属氧化物AB2O4 (A=Cu, Ca or Ni; B=Fe or Co)功能材料,用于有机染料的吸附/MICD/SPE技术。1.制备磁性可分离的尖晶石型CaFe2O4MNPs功能材料。采用TEM、XRD、BET、 FTIR和VSM等技术对材料的形貌、粒径尺寸、结构、比表面积和磁性能等进行了表征,并将其用于从刚果红-甲基橙-罗丹明B(CR-MO-RhB)三元混合染料体系选择性吸附回收CR染料。CaFe2O4 MNPs展示了高效的选择性吸附能力,对CR的吸附率高达96%以上,CaFe2O4 MNPs可通过外部磁铁实现快速分离回收,且重复使用5次以上,仍保持较好的吸附性能。考察了三元混合染料体系中CaFe2O4 MNPs对CR选择性吸附的影响因素,并揭示了CaFe2O4 MNPs对CR的选择性吸附机理。系统研究了CaFe2O4 MNPs对CR的吸附动力学和热力学行为。结果表明:在溶液pH值4-10范围内,pH值和离子强度对CaFe2O4 MNPs吸附CR均没有影响;CaFe2O4 MNPs对CR的吸附行为遵循Langmuir吸附等温模型,在298 K下,其饱和吸附容量为40.933 mg g-1;吸附动力学过程符合准二级动力学模型;吸附反应过程的热力学参数为△G00、ΔH00、ΔS00,表明CaFe2O4 MNPs对CR的吸附是自发的放热过程,且混乱度减小。2.构建可磁分离的尖晶石型三维分级类蒲公英状的NiCo2O4微球(3DNiCo2O4-S)吸附材料,用于6种有机染料的选择性吸附。采用SEM、XRD、TG、 FTIR、BET及VSM等手段对其形貌、尺寸、结构、表面性质、比表面积、孔尺寸分布及磁性能等进行表征,并评价材料的吸附性能。实验发现,3D NiCo204-S对3种CR、MB和AF阴离子染料具有较强的吸附能力,而对3种RhB、CV和MeB阳离子染料几乎不吸附,3D NiCo2O4-S可通过外部磁铁实现快速分离回收,可重复使用5次以上,仍有较好的吸附性能。3D NiCo2O4-S表面的正电荷与阴离子染料CR的负电荷之间的静电吸引作用增强吸附,相反,对阳离子型染料的静电排斥作用降低了其吸附能力。考察溶液pH值等因素对3D NiCo2O4-S选择性吸附CR的影响。系统研究了3D NiCo2O4-S对CR的吸附动力学及热力学行为。结果表明:溶液pH值在4-9范围内有利于CR的吸附,PO43-、HPO42-和C032-对CR吸附有一定的竞争影响;3D NiCo2O4-S对CR的吸附等温线与langmuir模型有较好的拟合,在298K下,其饱和吸附容量为101.729 mg g-1;吸附动力学与准二级反应动力学模型有较好的拟合;吸附反应过程的热力学参数为ΔG00、ΔH00、ΔS00,表明CaFe2O4 MNPs对CR的吸附是自发的吸热过程,且混乱度增大。3.构建不同形貌的尖晶石型NiCo2O4磁性功能材料-0D NiCo2O4纳米粒子、1D NiCo2O4纳米棒、2D NiCo2O4纳米片和3D NiCo2O4-S。采用SEM及BET等手段对材料的形貌、尺寸及比表面积等进行表征,并将材料用于MICD处理有机染料CR。考察了催化剂形貌对其催化活性的影响,实验发现,相比于NiCo2O4-P、 NiCo2O4-R和NiCo2O4-N,3DNiCo2O4-S展示了最佳的催化活性,这源于其具有的独特分级结构有利于对微波的多级吸收和散射。研究影响CR降解率的因素,确定最佳降解条件:溶液pH在4.0~7.0之间、3DNiCo2O4-S用量0.2 g L-1、微波功率700W及辐射时间10 min。共存阴离子对CR降解率有不同程度的抑制作用,其对降解率的抑制顺序为PO43-CO32-SO42NO3-≌CH3COO-≌Cl-;通过紫外-可见光谱、HPLC及IC分析降解过程所产生的中间产物和终产物,结果表明,CR分子在短时间内几乎被完全矿化成SO42-、NO3-、CO2和H2O等无机小分子,无中间产物生成;系统地研究了MW/NiCo2O4降解CR的催化动力学行为,结果表明,催化过程符合准一级动力学模型,3D NiCo2O4-S对CR降解反应的速率常数k值分别是NiCo2O4-R,NiCo2O4-P和NiCo2O4-N参与CR降解反应速率的2.39,5.31和8.95倍;结合自由基捕获实验、带隙模型和莫特-肖特基曲线推断参与催化反应各活性物种(·OH、矿和·O2-等)在反应过程中的贡献及可能的催化氧化反应历程,提出了·OH和矿直接参与催化氧化的过程,揭示了MW/3D NiCo2O4-S对CR的降解机理。催化剂可通过外部磁铁实现快速分离回收。3DNiCo2O4-S重复使用5次后,对CR的降解率没有明显降低,突破了以往催化剂难回收的瓶颈。4.构建可磁分离的尖晶石型亚微米级CuFe2O4功能材料。采用SEM、AFM、 XRD、BET及VSM等手段对材料的形貌、尺寸、结构、比表面积、孔尺寸分布及磁性能等进行表征,并用于MICD技术降解有机染料MG的研究。实验考察MW/CuFe2O4催化降解MG的影响因素及催化动力学行为,确定最佳降解条件:pH值在4-10范围内,CuFe2O4用量4.0 g L-1,微波功率600 W,辐射时间2.0 min。MW/CuFe2O4催化降解MG符合一级动力学模型。采用HPLC、FTIR及IC考察降解反应的中间产物和终产物,结果表明,MG分子被完全矿化成NO3-、NO2-、CO2和H20等无机小分子,降解过程几乎无中间产物生成。通过自由基捕获实验及荧光光谱探究参加催化氧化反应的活性粒子物种,结果表明,h+、·O2-和·OH等活性粒子直接参与MG降解过程,揭示MW/CuFe2O4催化降解机理。CuFe2O4可通过外部磁铁实现快速分离回收,5次重复利用后CuFe2O4对MG的降解效率没有明显降低。5.无模板自组装技术构建尖晶石型三维中空的CuFe2O4磁性微球(3DSH-CuFe2O4)。采用SEM、XRD、BET及VSM等手段对材料的形貌、尺寸、结构、比表面积及磁性能等进行表征,并探明3D SH-CuFe2O4中空结构的形成机制。以3DSH-CuFe2O4为固相萃取剂,同时萃取和分离4种苏丹红染料(苏丹Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ和Ⅳ)。3D SH-CuFe2O4对4种苏丹染料展示了较高的萃取效率。实验优化了萃取/洗脱条件,在最佳条件下,MSPE与HPLC-DAD相结合,建立了检测腐乳样品中4种苏丹红食品禁用染料的分析方法,并对该分析方法进行了评价,线性范围为5~4000 ng g-1,检出限为0.56-0.60 ng g-1之间,样品加标回收率为91.1%~99.3%。3D SH-CuFe2O4可通过外部磁铁实现快速分离回收,7次重复利用后,3D SH-CuFe2O4对4种苏丹红染料的萃取率没有明显降低。实验结果表明,该方法高效、灵敏、方便、线性范围良好且检出限较低,结果令人满意,适合于食品样品中4种苏丹红痕量禁用染料的分析。

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