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改性CaSO_4/膨润土载氧体煤直接化学链燃烧中PAHs的生成研究

【摘要】:为了控制煤直接化学链燃烧(CLC)中多环芳烃(PAHs)的产生,抑制载氧体表面积碳现象的出现,采用机械混合法制备了三种载氧体即CaSO_4/膨润土载氧体、CaSO_4-K_2CO_3/膨润土载氧体、CaSO_4-Fe_2O_3/膨润土载氧体,在模拟化学链燃烧反应器中进行载氧体与煤的化学链燃烧反应,利用气相色谱仪定性和定量检测烟气中的PAHs,探究改性载氧体对PAHs生成的影响,寻找减少积碳的方法。本文首先通过SEM和XRD对三种载氧体进行了物理性分析;其次,研究了 CaSO_4/膨润土载氧体煤直接化学链燃烧中煤结构对PAHs生成的影响;最后,在不同煤种(无烟煤、烟煤1、烟煤2、烟煤3)、不同温度(800℃、850℃、900℃、950℃、1000℃)、不同载氧体与煤比例下(2.4、2.8、3.2、3.6、4.0),描述了三种载氧体CLC反应后PAHs的排放特征,比较了改性与未改性载氧体与煤反应后生成PAHs的含量差异,并分析了原因。研究结果表明:(1)对比三种载氧体的SEM图片可知,改性后的载氧体表面变的粗糙,表面积增大;由X射线衍射分析图谱得出,化学链燃烧反应后CaSO_4还原产物为CaS,未检测到CaO的存在,基本无副反应发生。(2)在CaSO_4/膨润土载氧体煤直接化学链燃烧反应中,随着煤中含碳量的增加,PAHs的生成总量呈现出先增大后减少的趋势,含碳量在75%附近时PAHs总量最大。随着n(H)/n(C)的增加,PAHs生成总量呈现先升高后下降的趋势,在n(H)/n(C)=0.76附近达到最大。在n(O)/n(C)对PAHs生成的影响中,随着n(O)/n(C)的增加,PAHs总量先迅速升高后开始下降,在n(O)/n(C)=0.17附近达到最大。随着挥发分的增加,PAHs生成总量也随之增大,依次为:无烟煤烟煤1烟煤2烟煤3。(3)改性后的载氧体与不同煤种化学链燃烧反应后生成PAHs的量都有所降低。三种载氧体与四种煤反应后生成PAHs的总量分布趋势一致,依次为无烟煤烟煤1烟煤2烟煤3。CaSO_4-K_2CO_3/膨润土载氧体和CaSO_4-Fe_2O_3/膨润土载氧体适合于高挥发分的烟煤化学链燃烧。(4)改性后的两种载氧体基本上在各个温度下与烟煤3反应后生成PAHs的量都有减少。随着温度的升高,三种载氧体CLC后生成PAHs的总量都呈现出先减少后迅速增加再减少的趋势。三种载氧体与高挥发分烟煤3的最佳反应温度是900℃。(5)在不同载氧体与煤比例下,改性后的两种载氧体与烟煤3反应后生成的PAHs都比未改性载氧体的少。随着载氧体与煤比例的不断增大,三种载氧体CLC后生成PAHs的总量分布趋势都是先增加后减少。三种载氧体与高挥发分、高热值煤(如烟煤3)反应的最佳比例为2.4。综上所述,改性后的载氧体可有效减少PAHs的生成量,抑制积碳的产生,添加活性助剂K_2CO_3的载氧体效果更好一些。

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