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氮掺杂碳基碳化钼复合材料的合成及析氢性能研究

【摘要】:氢能作为一种高效、清洁、环保的二次能源,具有高的能量密度、优异的燃烧性能、清洁无污染等众多优点。氢能的发展很大程度上取决于制氢技术工艺的发展,而电解水制氢是一种有前景的制氢方法,该技术的关键是研发高效稳定和廉价的电催化剂。目前,电解水制氢工艺最有效的电催化剂是铂基催化剂,因铂的价格高昂和存储量低,严重制约了该类催化剂的广泛应用。研究表明,过渡金属碳化物(碳化钼、碳化钨等)在电催化析氢反应(HER)中表现出优异的活性,其中碳化钼具有低成本、高化学稳定性、良好的催化活性以及类似铂的d带电子结构,是最有潜力替代贵金属的电催化剂之一。基于此,本论文的研究思路是利用绿色廉价的原材料和简单的水热法来制备二维碳基碳化钼催化剂,研究其结构和形貌等对电解水析氢反应性能的影响,研究结果和结论如下:(1)选择钼酸盐和PVP为原料进行前体自组装,设计并合成了一种由Mo_2C纳米颗粒(NPs)和N掺杂的2D碳纳米网组成的新型催化剂(2D Mo_2C/C)。详细研究了碳化温度和水热条件对碳化钼析氢性能的影响,通过控制实验条件,实现对复合材料形貌和性能的调控。2D Mo_2C/C在碱性和酸性介质中表现出优异的HER性能,在10 m A cm~(-2)的电流密度下具有152m V和196 m V的过电位,塔菲尔斜率分别是60.6 m V dec~(-1)和70 m V dec~(-1),以及较大的双层电容值分别是10.1 m F cm~(-2)和5.6 m F cm~(-2),且在3000次循环伏安扫描和恒电位电解的稳定性测试中表现出良好的稳定性。得益于二维碳纳米网的稳健结构和介孔特性,以及超细的Mo_2C纳米晶,所制备的二维纳米碳/碳化钼复合材料在碱性和酸性条件下均具有出色的HER电催化活性,结果优于已报道的其他的Mo_2C催化剂。该方法没有使用其他添加剂,合成过程简便、绿色和高效,利用二维网状材料防止纳米颗粒团聚可为催化剂的设计和合成提供依据和参考。(2)在钼酸铵、PVP的体系中,通过改变三聚氰胺的量,调控催化剂的形貌和结构,制备得到氮掺杂的碳/碳化钼纳米颗粒(Mo_2C/NC)。在此基础上,系统地考察了三聚氰胺的添加量对催化剂形貌和性能的影响,在添加量为0.31 g时,Mo_2C/NC在碱性和酸性介质中表现出优异的HER性能,在10 m A cm~(-2)的电流密度下具有134 m V和166 m V的过电位,塔菲尔斜率分别是58.7 m V dec~(-1)和69.8 m V dec~(-1),以及较大的双层电容值分别是12.1m F cm~(-2)和8.8 m F cm~(-2)。在酸性中3000次循环伏安扫描和恒电位电解的稳定性测试中表现出良好的稳定性,而在碱性中催化剂可能发生腐蚀导致稳定性有所下降,但是催化性能均得到提高。因此,适宜的氮掺杂及分散良好的碳化钼颗粒使得催化剂在碱性和酸性条件下表现出优异的析氢性能。

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