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气相载氧体MoO_3在化学链气化过程中的转变行为及其与煤的气化反应特征

【摘要】:传统煤气化技术需要空分装置,不仅降低整个系统的能效,而且需要额外的资金投入,并产生CO_2,而化学链气化技术可以部分避免以上问题。在本研究中,气相载氧体MoO_3被用于煤的化学链气化过程中。MoO_3利用气固相在燃料反应器和空气反应器之间的切换,可以增加其与煤焦的反应速率,解决载氧体与灰的分离问题。本文首先采用热力学软件HSC Chemistry6.0对MoO_3作为载氧体时煤的化学链气化体系进行了相关热力学分析,并以石墨为模型化合物,在固定床反应器上考察了关键参数如MoO_3与石墨质量比(R),反应温度等对MoO_3转变行为的影响;其次考察了复杂氛围下,上述关键参数对不同煤种的气化反应性能的影响;最后对MoO_3载氧体制氢能力及循环稳定性进行了初步研究。取得如下结果和结论:1.由埃林汉姆图(Ellingham diagram)可知MoO_3可以作为化学链气化的载氧体。且通过热力学分析得知:MoO_3氧化碳的能力要大于氧化合成气的能力,因此其更适合用于化学链气化过程;2.MoO_3与石墨的质量比(R)及反应温度均对MoO_3的转变行为有重要影响。当T1273 K时,Mo为主要的还原产物,而T1273 K时,还原产物主要为MoO_2,为了节约MoO_3的用量,反应温度应控制在1273 K及以上温度。当R5,过量的C与生成的Mo将发生副反应2Mo+C→Mo_2 C,会导致碳的无效转化;当R=5,主要发生MoO_3+3C→Mo+3CO,此时没有副反应的发生;当R5,过量的MoO_3将与Mo发生副反应2MoO_3+Mo→3MoO_2,造成MoO3的无效转化,为了避免副反应发生,需要将R控制在5左右;3.无水蒸气添加时,气煤、肥煤、焦煤的有效碳转化率依次为:46.80%,33.91%,29.54%,随着水蒸气用量的增加,有效碳转化率逐渐增加;当通入过量的水蒸气时,有效碳转化率分别为:55.00%,46.40%,40.00%,可知三种烟煤的反应性依次为:气煤肥煤焦煤,气化反应性与挥发分含量呈正相关关系;4.通过对化学链气化过程中H_2来源的详细分析,得出H_2组分变化的主要原因是:Mo+2H _2O→MoO_2+2H_2;钼基载氧体的制氢反应中,反应温度为1373 K时,水的转化率可达94.84%,可知MoO_3载氧体具有较优的制氢能力。通过对其循环性能的研究,发现MoO_3载氧体在反应温度下不存在烧结问题,具有良好的循环稳定性。

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