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半焦在可视化流化床的中低温水蒸气气化实验研究

【摘要】:循环流化床(CFB)较高的气固接触效率和传热传质性能,广泛应用于煤化工领域,是洁净煤技术的发展发向之一。由于传统的循环流化床体系中,反应器中会同时发生热解和气化,热解产生的焦油、轻烃气体会严重阻碍半焦的气化。为了避免催化剂的失活、提高半焦的气化效率和半焦转化率,热解过程和气化过程应该是分开的。于是,日本东京大学的学者Tsutsumi等提出了适合低阶煤梯级高效利用的三塔式循环流化床(TBCFB)气化-热解耦合新工艺。TBCFB主要由下行床(热解器)、鼓泡循环流化床(气化器)和提升管(燃烧器)组成,其中煤在下行床快速热解反应,产生的焦油和轻烃气体通过气体分离器分离出来,剩下的半焦进入循环鼓泡流化床进行水蒸气气化,之后剩余的半焦进入提升管中通氧气燃烧。在整个过程中,很多载热颗粒在系统中循环,将热量从提升管带到下行床中用于煤的热解,剩余热量传递到流化床中用于半焦气化。在本文中,首先对TBCFB中鼓泡流化床气化装置开展了冷热态的调试工作。并以热解半焦“绿焦”、气化焦和兰炭等为原料,进行了中低温水蒸气气化特性研究和对比,考察了水蒸气流量与半焦下料比(S/C)、反应器温度、催化剂等的影响,分析了对燃气组分、产气率、尾气热值(LHV)等气化过程评价指标的影响。在850℃、水蒸气流量S/C=0.5~10的气化实验过程中,研究发现其中绿焦和气化焦在S/C=7时气化性能最佳,产气率分别达到了0.59 Nm~3/kg和0.93Nm~3/kg,半焦转化率为15.78%、27.44%;兰炭的气化活性随水蒸气流量的增加而增加,在本实验中S/C=10时最佳,产气率为39.84g/kg,半焦转化率为21.44%。整个过程中气化焦的反应活性最优,绿焦次之,兰炭在低S/C时活性较差,但随着S/C的增加,其H_2产率和半焦转化率逐渐接近绿焦,但其低位热值提升不大。在S/C=1.5、气化温度750~850℃的实验中,发现三种半焦随着温度的升高,气化活性越好。在低温时产气率很低,但随着温度升高,绿焦活性逐渐升高,兰炭和气化焦则在750℃到800℃时涨幅较小,继续升高到850℃,反应活性提升很大,产气率、半焦转化率、尾气低热值瞬间提升,气化焦的半焦转化率最高,但也仅有14.32%,提升效果一般。造成半焦转化率不高的原因是中低温气化(750℃-850℃)仅能将半焦的部分活性激发出来,未能达到最佳效果。三种半焦热解时引入了不同的助剂,其在气化过程中起到一定的催化作用,进而导致其气化活性存在一定差异。绿焦和气化焦的中低温下最佳气化条件为850℃,水蒸气流量为S/C=7。兰炭的最佳气化条件为850℃,水蒸气流量为S/C=10。引入碳酸钾催化剂后,碳酸钾催化剂的侵蚀开孔作用明显提高了三种半焦的水蒸气气化反应速率,刺激了产气率的提升进而促进了绿焦、气化焦、兰炭的半焦转化率和尾气的低热值提高。其中兰炭在850℃时半焦转化率达到了62.39%。在引入催化剂的前提下,温度依然是影响半焦水蒸气气化反应的重要因素,温度的变化(750-850℃)使绿焦、气化焦、兰炭的产气率两份别从0.49Nm~3/kg、0.319Nm~3/kg、0.339Nm~3/kg增加至0.839Nm~3/kg、1.039Nm~3/kg、1.399Nm~3/kg。绿焦随着温度的变化反应速率逐步提升。气化焦和兰炭的水蒸气气化反应的启动温度依然是850℃,达到这一温度后反应进程提升很高。在低温(750-800℃)时,绿焦的反应活性较好,中温(800-850℃)时气化焦和兰炭的活性较佳。催化剂对三种半焦的催化影响不同,绿焦表现中规中矩,兰炭和气化焦在低温时表现较差,中温时表现较好。

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