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碳化钼/纳米炭复合材料的制备及析氢性能研究

【摘要】:传统化石燃料能源的使用带来的环境问题逐渐成为人类社会关注的焦点,寻求清洁和绿色能源对于未来的可持续发展至关重要,氢能是一种具有高能量密度的清洁型能源,因此最具应用前景。电解水制氢作为一种新兴的制氢方法,具有环保、价格低廉的特点,成为现在研究的热点。但是电解水析氢需要克服较高的过电势才能产生较大的电流密度,使得反应动力学过程非常缓慢,大大降低了整体能量转化效率,因此高效的催化剂对于析氢反应(HER)至关重要。目前催化效率最高的HER催化剂是铂基贵金属催化剂,但价格昂贵,储量稀缺以及容易失活等因素制约了其大规模的应用,因此研究和探索高效非贵金属电催化剂已经成为一个紧迫的问题。近年来,过渡金属作为HER催化剂的研究受到越来越多的关注,其中钼基材料表现出类铂的d带电子结构,具有优异的电催化性能,成为了可替代贵金属催化剂之一。本论文以电弧放电法为主要研究方法,制备了一系列碳化钼/纳米炭复合材料催化剂,并研究了催化剂在HER中的催化表现。1.利用液体等离子体电弧放电法在不同浓度的钼酸铵溶液里制备了一系列钼基化合物/碳纳米片复合材料(MoCx/CNS),经过XRD,TEM表征结果显示,在0.1 mol L~(-1)钼酸铵溶液中制备的MoCx/CNS样品中碳载体为晶化程度高的碳纳米片,纳米颗粒负载比较均匀且粒径平均尺寸为6.68 nm。随后对样品进行高温碳化处理,700℃下制备的碳化钼/碳纳米片复合材料(MoCx/CNS-700),XRD、TEM结果表明:纳米颗粒形式转化为碳化钼结构,平均粒径尺寸减小为2.74 nm,并在析氢反应中有较为优异的表现。在-10 mA cm~(-2)电流密度下对应的过电位为-221 mV,Tafel斜率为68.1 mV dec~(-1)。另外在稳定性测试中,在1000圈CV循环后过电位下降4 mV,经过10小时i-t曲线测试,电流密度下降7%,表现出较优的稳定性。2.制备了碳化钼/碳纳米球复合材料(Mo_2C/GNs)。先利用电弧放电法在甲苯溶液中制备了高缺陷GNs,其在边缘处含氧官能团聚集,表现出高缺陷的特点。随后以GNs为载体制备Mo_2C/GNs,通过调控负载量和碳化温度,在GNs与钼元素理论质量比为1:1、700℃的条件下得到了最优析氢催化剂(Mo_2C/GNs-700),XRD、SEM和TEM结果表明Mo_2C/GNs-700在GNs边缘处负载有超细碳化钼纳米颗粒,平均粒径尺寸为1.87 nm。析氢催化测试结果显示,在-10 mA cm~(-2)电流密度下Mo_2C/GNs-700对应的过电位为-196 mV,Tafel斜率为58.6 mV dec~(-1),交换电流密度为1.1í10~(-2) mA cm~(-2),表现出较为优异的催化性能,同时具有很好的稳定性。本论文利用液体等离子体电弧放电法制备了一系列碳化钼/纳米炭复合材料,研究了不同纳米炭形式对催化剂形貌、结构及性能的影响,为非贵金属催化剂的制备提供了新的思路,对于电解水制氢技术的发展具有一定的指导意义。

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