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纳米零价铁体系对土壤中Cr(Ⅵ)的去除和滤出特性影响及转化机理研究

【摘要】:重金属Cr在生产铬盐、皮革印染等工业具有广泛的应用,而其加工过程产生的含铬废气、废水和废渣都会对土壤产生污染。治理Cr对土壤的污染属于典型的环境修复工作范围。由于形态不同,Cr的毒性差异很大,尤其是Cr(Ⅵ)对人体有致癌致畸作用,严重危害人体健康和公共安全;而低剂量的Cr(Ⅲ)是无毒害的。如何将Cr(Ⅵ)转化为Cr(Ⅲ)以降低其毒性,以及如何从土壤中去除Cr(Ⅵ)与Cr(Ⅲ),是修复土壤Cr污染过程中重点考虑的问题。在修复重金属污染土壤采用的众多化学手段中,还原法是其中一条重要的技术路线。鉴于纳米零价铁(nZⅥ)具有很强的还原性以及良好的吸附能力,若能将其输送至需修复的目标位置,便可有效还原Cr(Ⅵ)为Cr(Ⅲ),这是极具发展潜力的土壤修复技术。然而,影响nZⅥ修复Cr污染土壤的因素较多,传统研究采用的实验室条件与实际现场存在很大差距,且作用形式单一。有必要开展相关研究解决上述问题,为该技术早日进入工程化阶段提供科学帮助。本工作在对nZⅥ进行稳定化的基础上,采用静态土样体系、动态小型土柱体系和模拟现场体系(动态大型土柱)等三种体系,研究了nZⅥ对Cr(Ⅵ)的去除效果,以及相关的转化机理。实验选用了山地土壤、河滩土壤、农田土壤和煤矿矿区土壤四种现场土壤进行了Cr(Ⅵ)污染的修复研究。通过系统研究,主要取得如下结论:(1)采用复合稳定体系增强nZⅥ在反应过程中的分散性及稳定性。采用羧甲基纤维素(CMC)、丙烯酸(AA)、菌群((氧化亚铁硫杆菌(T.f)+氧化硫硫杆菌(T.t))构建复合稳定体系。CMC与AA共同承担输送与稳定nZⅥ微粒的作用,AA用于延缓CMC水解,菌群在辅助稳定化之外,能够促进Cr(Ⅲ)与Cr(Ⅵ)溶解洗出。(2)探索得到静态土壤实验中nZⅥ去除Cr(Ⅵ)的最佳运行条件。投加稳定剂CMC/AA/菌群和nZⅥ的最佳浓度分别为0.6g/L和0.06g/L;适宜的温度为35℃、土壤体系的初始pH为4。在nZⅥ作用初期,其反应动力学符合准一级反应模型,其表观速率常数k_(obs)与去除Cr(Ⅵ)的规律呈现良好的一致性。反应体系的氧化还原电位(ORP)与nZⅥ投加量呈现一定的正相关性。(3)确定了在动态小型土柱体系中nZⅥ去除Cr(Ⅵ)的最佳运行环境。不同土壤装填的反应柱表现出不同的穿透性质,其中河滩土壤与农田土壤穿透较慢,山地土壤穿透最快。通过向小型土柱中注入nZⅥ,对Cr(Ⅵ)进行了还原与洗提实验。通过添加KH_2PO_4对土壤吸附作用进行抑制,研究了反应体系的还原效应对Cr(Ⅵ)去除的贡献率。研究显示,四种土壤实验中还原效应对总去除率的贡献率为56.87%~89.38%,河滩土壤与农田土壤的还原效应占比相对较大。动态小型土柱体系的稳定剂(CMC/AA/菌群)和nZⅥ的最佳投加浓度分别为0.8g/L和0.08 g/L。相比静态过程而言,动态过程影响去除Cr(Ⅵ)的因素较多。研究了土壤特定有机质胡敏酸(HA)对nZⅥ去除土壤Cr(Ⅵ)过程中的影响。结果表明,提高HA浓度有利于土壤Cr(Ⅵ)的去除。对于实际土壤有机质而言,尽管存在原始有机质含量越高,相应体系去除Cr(Ⅵ)效率越高的规律,但其差别不明显,去除率均可达98.90%~99.25%。X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱分析(XPS)均表明,去除Cr(Ⅵ)后的土壤,表面各种形态Cr的强度发生显著减少,进一步证实了去除效果的可靠性。(4)确定了动态大型土柱体系中nZⅥ高效去除Cr(Ⅵ)的运行参数,并对两种特殊土柱运行方式去除Cr(Ⅵ)的效果进行了研究。动态大型土柱要达到动态小型土柱去除Cr(Ⅵ)的同样效果,所要求的nZⅥ浓度更高。其中,投加4~5倍Fe量的nZⅥ具有相对好的去除率;而稳定nZⅥ过程中所加菌群对去除高浓度Cr(Ⅵ)具有促进作用;新型非常规土壤修复反应器运行模式去除Cr(Ⅵ)效果的研究,为改进土壤修复现场的运行模式提供了更多的选择。其中,半静态运行方式对节约体系的动力消耗更具有实际意义,而回流运行模式的回流比越大,去除Cr(Ⅵ)的效果越好。增加液体回流比,有利于降低在稳定nZⅥ过程需要的CMC、AA和菌群的用量,同时也有利于减少nZⅥ的投加量。(5)建立了去除土壤Cr过程中的洗出转化规律的界定方法。通过nZⅥ以及去离子水(DIW)对填装Cr(Ⅵ)的土柱进行联合洗出实验,经对Cr(Ⅵ)、Cr(Ⅲ)和Cr(总)洗出累积量的计算,提出界定Cr分离转换量的指标。其中,以1.5BV作为土壤Cr洗出累积量拐点,以此作为Cr分离转化差异性的界定点。四种土壤的DIW洗出Cr(总)量范围为32.08%~44.38%,空白吸附Cr(Ⅵ)量范围为55.62%~67.92%,nZⅥ洗出Cr(总)量范围为15.24%~19.34%,而对Cr(Ⅵ)和Cr(Ⅲ)的洗出量相对比例较小。(6)通过顺序浸提法对Cr在土壤中赋存状态的研究表明,残渣态是其主要的赋存状态。土壤中Cr的赋存状态受nZⅥ、CMC、AA、菌群以及土壤性质等综合因素影响,是多因素复合影响的结果。反应体系进行48h后土壤中Cr的赋存状态与反应1h的相比较,结果表明反应48h后的交换态与吸附态所占比例的增长率分别为8.2%~24.3%和12.7%~34.9%;残渣态所占比例的减小率为10.5%~17.4%;土壤有机质、粘粒含量和孔隙度对滞留于土壤中Cr的各种赋存状态有显著影响。其中,有机结合态Cr除了在山地土壤中有所减小外,在其余三种土壤中均有少量增加,其增长率与土壤有机质含量呈正相关,与孔隙度的增加呈现负相关;而吸附态Cr的增长率与土壤粘粒含量存在较强的正相关。TCLP和WET实验表明,Cr(Ⅵ)的综合浸出降低率大于Cr(总)。(7)获得了模拟现场的动态大型竖向土柱体系对去除Cr(Ⅵ)涉及的化学反应动力学规律。其中,在运行时间为0~30min范围,出水Cr(Ⅵ)的浓度随时间的变化符合准一级反应动力学模型;而在运行时间为30min~180min范围,其浓度变化符合准二级反应动力学模型。

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