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半焦热解与煤催化解聚耦合增油研究

【摘要】:煤焦油是煤炭在干馏过程产生的液态产品,是一种重要的化工原料。迄今为止,煤焦油仍是芳香烃类化合物以及含氮、硫、氧等原子的杂环化合物的重要甚至唯一的来源。煤焦油在农业、工业、国防及民用等行业有着极为广泛的应用。近年来,随着我国能源结构的深刻变革和日益严峻的环境形势,煤炭清洁高效利用在我国能源供应的战略安全、构建资源节约型和环境友好型社会等方面有着重要意义。因此,煤热解制焦油技术是一条极具经济意义和社会意义的工艺路线。传统的以增加焦油产量为目的煤热解制焦油技术如煤加氢热解,其纯氢气氛成本高、工艺和设备操作复杂的问题严重制约了它的工业化运作进程。基于此,本课题组提出以半焦在相对高温下发生缩聚反应析出的氢作为氢源,在同一反应器内实现煤-半焦耦合条件下的含氢气氛煤热解的新的工艺,以研究此过程对煤热解制油的影响。本文首先考察了催化剂对催化内蒙褐煤解聚所得半焦再热解过程中的影响,实验结果表明,催化剂可促进半焦中含氧官能团的裂解,使H_2O、CO、CO_2等气态含氧化合物的析出量增加,并且促进了半焦的热缩聚反应,使H_2、CH_4的产量显著增加。继而考察了内蒙褐煤在不同半焦床层温度下的煤-半焦耦合热解及不同氢气浓度下的加氢热解,实验结果表明:煤-半焦耦合热解过程中,随着半焦床层温度的增加,半焦缩聚反应程度增加,有更多的活性氢析出,有利于稳定煤热解产生的自由基碎片,从而使焦油收率及轻质化程度均有所增加。耦合热解所得焦油中酚、苯、萘类物质侧链取代结构增加,这可能是在活性氢的作用下大环物质发生裂解而开环,形成了小环侧位取代结构。下床层半焦热解活性氢及小体量烃自由基对上床层热解焦油碎片的稳定,减少了焦油碎片与半焦碎片的结合,使半焦收率略有降低,而半焦的聚合度增加。在内蒙褐煤的加氢热解过程中,随着氢气浓度的增加,焦油收率逐渐增高,半焦收率逐渐降低,焦油中的轻质组分含量增加,重质组分含量降低,表明氢气浓度的提高可使煤的转化率增加,并且可促进所得焦油的轻质化程度。最后考察了煤-半焦耦合催化解聚及加氢催化解聚。催化剂使煤在耦合热解过程中焦油产率进一步增加,水收率增加明显,半焦收率亦有降低,表明催化剂使耦合热解过程中煤的转化率提高。加入催化剂后,加氢热解焦油收率进一步增加,半焦收率又有所降低,表明催化剂可提高煤加氢热解转化率。研究结果表明,煤-半焦耦合热解工艺过程所得焦油产量和质量均有提高,是一种创新的有应用前景的煤低温热解制油工艺。

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