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纳米碳—碳化钼复合材料制备及催化性能研究

【摘要】:环己烷-苯作为液体有机物,储氢密度大,便于运输,是有效的储氢体系,在汽车载氢方面有着广阔的前景。但是,常见的环己烷脱氢催化剂为铂等贵金属,价格昂贵,不利于普遍应用及工业生产,加上贵金属催化剂材料本身含量有限,所以开发有效的环己烷脱氢催化剂成为研究热点。碳化钼作为过渡金属碳化物,熔点高,硬度大,导电性、导热性好,价格低。此外,碳化钼由于独特的电子结构,具有与铂、钌等贵金属相似的催化性能,对于加氢精制、脱氢、脱硫、脱氮过程表现出良好的催化活性和选择性。碳材料比表面积大,耐酸碱,不易腐蚀,研究新型纳米碳负载碳化钼替代贵金属作为环己烷脱氢反应催化新材料成为可能。(1)在室温条件下,通过改变碳钼原料比例,调整产品的形貌与结构,最终得到空心半球碳载碳化钼。在此基础上,系统地考察了负载不同钼含量的碳负载碳化钼在不同反应温度下的环己烷脱氢性能。当碳钼原料摩尔比为1:6时,环己烷脱氢转化率最大,并且在任一脱氢反应温度下,均超过了活性炭负载0.1wt.%铂催化剂转化率,在315~oC反应温度下的转化率为20%,TOF值为17.74×10~(-5)s~(-1),反应活化能为175.3KJ/mol。此外,随着反应温度的升高,脱氢转化率提高。(2)采用水热的方法,通过改变钼含量的负载量,调整产品的形貌与结构,最终得到棒状碳载碳化钼。在此基础上,系统地考察了负载不同钼含量的碳负载碳化钼在不同反应温度下的环己烷脱氢性能。钼含量的改变对催化环己烷脱氢性能有一定的影响。当环己烷脱氢反应温度为310~oC时,合成的碳载碳化钼转化成苯的转化率远超过活性炭负载碳化钼。当加入的钼含量至25%时,环己烷脱氢转化率最大,并且超过了活性炭负载碳化钼催化剂的转化率,在315~oC反应温度下的转化率为13%,TOF值为12.21×10~(-5)s~(-1),反应活化能为195.9 KJ/mol。随着反应温度的升高,脱氢转化率提高。(3)采用水热的方法,通过改变钼含量的负载量,调整产品的形貌与结构,最终得到块状碳载碳化钼。在此基础上,系统地考察了负载不同钼含量的碳负载碳化钼在不同反应温度下的环己烷脱氢性能。钼含量的改变对催化环己烷脱氢性能有一定的影响。当环己烷脱氢反应温度为305~oC时,合成的碳载碳化钼转化成苯的转化率远超过活性炭负载碳化钼。当加入的钼含量至25%时,环己烷脱氢转化率最大,并且超过了活性炭负载碳化钼催化剂的转化率,在315~oC反应温度下的转化率为11%,TOF值为9.151×10~(-5)s~(-1),反应活化能为205.8KJ/mol。对于同一种催化剂材料,随着反应温度的升高,脱氢转化率提高。

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