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钢渣基钙/铁复合载氧体化学链燃烧机理及性能调控

【摘要】:随着温室效应加剧,CO_2减排技术而受到国际社会广泛关注。化学链燃烧作为新一代碳捕集技术,具有高燃烧效率和CO_2内分离特性,在降低碳捕集能耗及成本方面优势凸显,其中载氧体的开发和优化是化学链燃烧的核心和关键所在。本论文围绕钙/铁基复合载氧体,从合成材料氧传递机制、钢渣基材料调控替代合成材料、钢渣基载氧体反应特性及其性能强化等方面开展了系列研究。主要内容及结论如下:(1)将量子化学计算方法与热重分析仪、程序升温还原、电镜-能谱仪和原位X射线衍射仪等表征手段相结合,探索了优级纯CaSO_4及CaSO_4/Fe_2O_3载氧体的还原反应路径。进而基于密度泛函理论从电子、原子层面揭示CaSO_4/Fe_2O_3复合载氧体的氧传递机制,阐明了Fe_2O_3对CaSO_4载氧体反应性及稳定性的提升机理,其中CaSO_4的反应路径为CaSO_4→CaSO_3→CaSO_2→CaSO→CaS,而CaSO_4/Fe_2O_3复合载氧体的反应路径为CaSO_4/Fe_2O_3→CaSO_4/Fe→CaFeSO→CaS/Fe_2O_3,两者本质差异在于各自生成的中间产物—CaFeSO和CaSO_3不同。由于CaFeSO的电子性质较之CaSO_3更为活跃,容易与燃料之间发生电荷转移,因此CaSO_4/Fe_2O_3的反应性优于CaSO_4。此外,S原子的性质是CaSO_4组分是否发生副分解反应的决定因素,由于CaFeSO中S原子比CaSO_3中更加稳定,因此CaSO_4/Fe_2O_3表现出优于CaSO_4的稳定性。(2)针对富含钙/铁组分的工业钢渣体系,使用X射线衍射仪和X射线荧光光谱仪分析其理化性质,构建了替代CaSO_4/Fe_2O_3复合载氧体的组分调控策略。进而采用热力学分析方法揭示了钢渣体系的载氧特性,并使用Aspen Plus软件模拟了钢渣化学链燃烧反应过程,优化了反应条件。实验测试结果表明钢渣的化学组成以Ca、Fe元素为主,钢渣与SO_2高温反应可有效调控Ca、Fe赋存形态,调控后CaSO_4、Fe_2O_3和MgFe_2O_5含量分别为40.49%、3.32%和2.41%,位于钙/铁复合载氧体的合理配比区间。热力学分析结果表明,钢渣经组分调控后可作为载氧体用于化学链燃烧过程,实现超过97%的燃料转化,其理论载氧量达20%左右。钢渣中CaSO_4组分在反应过程中的副分解反应导致载氧体无法再生,为了保证载氧体反应性能并抑制CaSO_4分解,优化的燃料/钢渣比和空气/钢渣比分别为3 mol/mol和9 mol/mol左右,载氧体还原和再生阶段的适宜温度分别约为800℃和1100℃。(3)在对钢渣热力学性能研究基础上,采用固定床反应器考察了钢渣自身的反应性、载氧量和循环稳定性,然后在小型流化床反应器模拟实际化学链燃烧过程,验证钢渣载氧体的使用效果,进而结合扫描电镜和X射线衍射仪等表征手段探明其组分演变规律及还原/氧化反应机理。结果表明,硫化钢渣在固定床与流化床中均表现出优异的反应性,其中固定床实验表明硫化钢渣的反应速率是CaSO_4载氧体的16倍以上,在流化床内初始循环阶段可以使燃料几乎完全转化。固定床与流化床内基本一致的结果表明硫化钢渣的反应特性主要由材料自身性质决定,颗粒间的传质扩散对反应性能影响可以忽略,其优异的动力学性能主要源于Fe_2O_3和MgFe_2O_4对CaSO_4还原反应的促进作用。硫化钢渣具有较高的载氧能力,初始载氧量高达19.60%,满足载氧体的使用要求。此外,载氧体经数次循环后未发现熔融、团聚等问题,展现出优良的流动性能。因此,钢渣基钙/铁载氧体具有优异的反应性能,可以替代化学链燃烧过程中合成的CaSO_4/Fe_2O_3复合载氧体,但钢渣载氧体仍存在循环反应性不佳的缺陷。(4)围绕钢渣循环反应性调控,使用热重分析仪和流化床反应器考察了CaO改性对硫化钢渣还原和再生过程中SO_2释放和循环性能的影响规律,构建了CaO改性提升钢渣基载氧体循环性能的调控策略。通过对比改性钢渣与其他几种低成本载氧体的反应性能,明确其作为化学链燃烧过程载氧体的价值和潜力。结果表明:CaO改性的钢渣有效抑制了还原和再生过程中的SO_2释放,尤其在850℃以下改性钢渣反应过程中几乎没有SO_2产生。优化配比40%CaO添加量的改性钢渣循环性能优异且载氧量约为10%,满足使用要求。但温度高于850℃后通过CaO改性方法难以完全克服循环反应性差的问题,因此推荐操作温度不宜超过850℃。比较改性钢渣与铁矿石、锰矿石、钢厂氧化铁皮等常用廉价载氧体发现,改性钢渣具有最高的燃料转化率和载氧量,即便在750℃也可实现超过97%的燃料转化率。此外,改性钢渣在850℃以下展现出媲美金属基载氧体的循环反应性能。综上所述,改性钢渣整体呈现出均衡且优异的反应性能,具有良好的推广应用前景。

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