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DNA-贵金属纳米簇光学性质及应用研究

【摘要】:在最近几十年,DNA-贵金属纳米簇作为一种新型的荧光纳米材料,具有尺寸小,荧光发射波长可调,毒性小,生物相容性好的特点,吸引了研究者的广泛关注。本文以C-AGRO100-、C-TB-和C-T30695三条富C-ssDNA为模板合成了DNA-Ag NCs、DNA-Au/Ag CNs和DNA-Cu/Ag NCs,这些ssDNA分别是众所周知的AGRO100,T30695和TB富G序列的互补序列。利用紫外-可见吸收和荧光光谱对其光学性质进行了表征。比较了不同模板DNA-Ag NCs和同一模板DNA-Ag NCs、Au/Ag NCs、Cu/Ag NCs的荧光性质,探究了模板DNA序列以及Au/Cu掺杂对DNA-Ag NCs荧光性质的影响。最终筛选出荧光性能优异的C-AGRO100-Au/Ag NCs,进一步研究了C-AGRO100-Au/Ag NCs的分散诱导荧光增强效应以及在温度传感中的应用。最后,通过在原C-AGRO100-、C-TB-和C-T30695-DNA模板的3'端添加富G序列形成新的模板DNA,用以合成DNA-Ag NCs和DNA-Cu/Ag NCs,探究了末端富G DNA序列对不同模板DNA-Ag NCs和DNA-Cu/Ag NCs荧光性质的影响。主要的研究工作如下:(1)首先以C-AGRO100-,C-T30695-和C-TB-DNA为模板合成了DNA-Ag NCs,DNA-Au/Ag NCs和DNA-Cu/Ag NCs,应用紫外-可见吸收和荧光光谱方法对其光学性质进行了表征。比较了不同模板DNA-Ag NCs以及相同模板不同种类贵金属纳米簇的荧光性质,发现DNA-Ag NCs的荧光性质依赖于模板DNA所包含的连续C碱基个数以及组数,连续C碱基个数越多,合成的Ag NCs红色荧光越强,含有的连续C碱基组数越多,合成所需时间越短,荧光较弱;以相同DNA序列为模板合成的Au/Ag NCs荧光稳定性好,stoke's shift大;Cu/Ag NCs具有较强的荧光,但这种荧光增强效应表现出序列依赖性的特点。最终我们筛选出荧具有橙色荧光发射和良好稳定性的C-AGRO100-Au/Ag NCs,进一步研究了不同体积分数乙醇和温度对其荧光性质的影响。(2)在PBS中研究了不同体积分数乙醇以及温度对C-AGRO100-Au/Ag NCs荧光性质的影响。结果表明,随乙醇体积分数的增加,C-AGRO100-Au/Ag NCs的荧光强度表现出先增强后衰减的趋势,当乙醇体积分数增加到70%时,荧光达到最强。TEM图像和DLS谱表明,适量的乙醇可以改善C-AGRO100-Au/Ag NCs在PBS中的分散性,从而使其荧光增强,而高浓度的乙醇促使C-AGRO100-Au/Ag NCs在PBS中发生聚集,导致其荧光猝灭。此外,C-AGRO100-Au/Ag NCs在PBS中表现出显著的荧光温度依赖性特点,C-AGRO100-Au/Ag NCs对温度的荧光响应分别在5-30℃和30-70℃的温度区间呈现出较好的线性关系,线性相关系数分别为0.992和0.993,并且在5℃和70℃之间具有良好的可逆性。(3)在C-AGRO100、C-TB和C-T30695模板DNA的3'端添加富G DNA序列形成新的DNA模板,用于合成DNA-Ag NCs和DNA-Cu/Ag NCs。研究了位于模板DNA末端的富G DNA对不同模板DNA-Ag NCs和DNA-Cu/Ag NCs荧光性质的影响。结果表明,在模板DNA的3'端添加富G DNA序列可以增强DNA-Ag NCs和DNA-Cu/Ag NCs的红色荧光发射。相对于DNA-Ag NCs,DNA-Cu/AgNCs的这种增强效果更加显著。

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