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活性半焦协同处理烧结烟气污染物的研究

【摘要】:随着我国粗钢产量逐年增长,钢铁行业的空气污染问题变得越来越严重。烧结烟气是钢铁企业大气污染物的主要来源,约占整个钢铁企业大气污染物排放总量的50%以上。烧结烟气成分复杂,主要成分为SO_2和NO_x(其中NO占90%),若不经处理直接排入大气,易对植物、动物、人体及自然环境造成不可逆转的损害,因此控制其排放已经成为钢铁企业烟气污染治理的重点工作之一。在众多烟气脱硫脱硝技术中,活性半焦作为优良的吸附剂和载体材料,具有能够同时脱除烟气中的SO_2和NO以及其他污染物、可再生活化、耐磨耐冲击性高、资源可回收利用以及成本低等优势,若将其回收后进一步改性处理,提高其脱硫脱硝性能,既能变废为宝,拓展其资源化利用新途径,又符合节约型社会和循环经济的要求,对实现节能减排具有现实意义。本论文开展了活性半焦的制备、负载、表征及其作为催化剂协同脱硫脱硝性能的研究。采用硝酸活化法进行活性半焦的制备,并对其成分、比表面积、微观结构进行探讨。为了提高活性半焦的脱硫脱硝性能,分别采用电化学沉积法、水热法和溶剂热法制备了ZnO/活性半焦脱硫剂、Fe_2O_3/活性半焦脱硫脱硝催化剂和TiO_2/活性半焦脱硝催化剂,实现了金属氧化物在活性半焦上的负载。通过BET、SEM-EDS、XRD、TEM、FT-IR、XPS等手段对样品的理化性能进行探讨,结合自制的固定床反应器依次评价了负载型活性半焦的脱硫性能和脱硝性能,进而探讨了负载型活性半焦的脱硫脱硝机理,建立本征动力学方程式。采用不同浓度的硝酸对原料半焦进行了活化,结果表明:硝酸对活性半焦有明显的脱灰和扩孔增容作用,经硝酸活化后,半焦的灰分降低,比表面积增大;且随着硝酸浓度增大,半焦的灰分越来越低,比表面积越来越大。当硝酸浓度为55%时,灰分降至4.99%,脱灰率达53.1%,比表面积可达297.728 m~2·g~(-1),为原料半焦比表面积的5.5倍,这为下一步在活性半焦上负载金属氧化物提供了良好的条件。活性半焦表面负载的金属氧化物结晶度较高,没有其他物相生成。金属氧化物的形态和负载量受制备条件影响,这将会影响其脱硫脱硝性能,通过改变实验条件,确定了每一种负载型活性半焦的最佳制备条件,使得金属氧化物在活性半焦载体上均匀分散,以提高负载型活性半焦的脱硫脱硝性能且得到理想的表面结构。在金属氧化物和活性半焦的共同吸附作用下,所得负载型活性半焦展现出了更好的脱硫或脱硝性能。当沉积电压为-3 V,沉积温度为65℃,沉积时间为30 min时,ZnO呈花朵状均匀的分散在活性半焦表面,花的直径约2~3μm,由若干直径约300nm的ZnO单晶棒组成,此时脱硫性能最佳,穿透时间为120 min。当负载量为2%,水热温度为180℃,尿素添加量R=5时,Fe_2O_3为直径约100 nm的圆形颗粒均匀的负载在活性半焦表面,该条件下,Fe_2O_3/活性半焦的脱硫和脱硝性能最佳,SO_2的穿透时间为140 min,NO的穿透时间为210 min。当负载量为36%,煅烧温度为600℃,尿素添加量R=0.4时,TiO_2为粒径约100 nm的圆形颗粒,此时脱硝性能最佳,穿透时间为345 min。Fe_2O_3/活性半焦脱硫性能最佳,TiO_2/活性半焦脱硝性能最佳。根据实验结果讨论了负载型活性半焦的形成机理和脱硫脱硝反应机理,考察了O_2含量、H_2O含量以及反应温度对负载型活性半焦脱硫脱硝性能的影响,从而建立了活性半焦脱硫脱硝的本征动力学方程,揭示了动力学的限制性环节。在同时脱硫脱硝的实验中,结合每一种负载型活性半焦的特点,采用分级反应,减弱了SO_2与NO共存时,SO_2对NO吸附的抑制作用,提高了同时脱硫脱硝时的脱硝活性。综合考虑工艺流程和运行成本以及脱硫效率,选用Fe_2O_3/活性半焦同时脱硫脱硝为最佳选择。图[142]幅;表[39]个;参[175]篇。

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