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工业半焦吸附脱除烟气中SO_2和NO_x的研究

【摘要】: 活化工业半焦可以脱除烟气中的SO_2和NO_x,脱除过程基本不产生废弃物,符合节约型社会和循环经济的要求。半焦脱硫脱氮可用于中小型锅炉、工业炉窑和其他工业设备的污染治理,具有广阔的应用前景。 收集了12种焦化样品或煤气化样品,进行了成分分析和孔隙结构分析;设计、搭建了半焦水蒸气活化实验系统,获得了适合于烟煤半焦的最佳水蒸气活化参数,制备出吸附性能良好的半焦活化样品;首次运用分形理论观点分析了工业半焦水蒸气活化前后的分形特征;揭示了工业半焦活化前后孔隙结构和分形特征的变迁规律;发现了工业半焦活化样品孔隙结构的显著特征;设计、搭建了半焦吸附SO_2和NO_x的实验系统,获得了吸附过程的穿透曲线,评估了工业半焦的吸附性能,证实了SO_2和NO_x同时存在时的吸附竞争现象,阐明了吸附传质过程的扩散控制机制;提出了时均传质系数概念并与实验参数进行了关联;运用密度泛函理论计算了SO_2和NO的吸附势和密度分布,从微观尺度揭示了SO_2和NO吸附竞争的本质。 工业半焦样品经过水蒸气活化之后比表面积和注汞体积均比活化前成数倍增长,样品的平均孔径均有所减少。BET法测量表明:样品的比表面积均达到了600m2/g以上。活化半焦样品孔半径小于10nm的孔的数目增加较多,在孔半径为3nm附近出现了孔的密集分布。半焦经水蒸气活化之后,其分形特征更加明显,分形维数普遍增大,吸附活性位更加丰富发达。 活化后半焦单位质量吸附剂吸附量达到210mg/g,是活化前的13.5倍多。半焦对SO_2和NO_x这两种气体均有吸附作用,但半焦吸附SO_2的能力要比吸附NO_x的更强。SO_2和NO_x同时存在时有吸附竞争现象。 时均传质系数可以定量表示吸附过程中传质程度的强弱。回归关系式表明,吸附床温度升高和气体流速增大均可使时均传质系数增大。 密度泛函理论计算表明:半焦中碳原子作用于SO_2的吸附势绝对值大于其作用于NO的吸附势绝对值,当SO_2和NO同时存在时,半焦更容易吸附SO_2。计算比较SO_2和NO的浓度分布发现,SO_2浓度峰值比NO大,这一结果表明:在相同的吸附操作条件下,SO_2的吸附量要比NO的吸附量大。

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