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Co-Fe_2O_3/Al_2O_3与Fe_2O_3/粉煤灰作用下CO化学链燃烧特性研究

【摘要】:本论文针对铁基载氧体存在的反应活性差、载氧能力低等缺点,从活性组分与载体材料两方面对铁基载氧体进行了优化,制备出Co-Fe2O3/Al2O3与Fe2O3/coal ash两种铁基载氧体,并研究了其与CO气体在化学链燃烧系统中的反应特性。采用同步热重分析仪以及自行搭建的小型流化床实验台对制备载氧体的活性进行了评估,结合XRD、SEM、BET等表征手段对实验结果进行了合理的分析,进一步采用密度泛函理论研究了载氧体与CO气体的反应历程以及电子特性。 对于Co-Fe2O3/Al2O3载氧体,实验研究结果表明钴掺杂量、反应温度和制备焙烧温度可显著影响其与CO的反应性能,且三者的最佳值分别为3.0wt.%、800℃和700℃。800℃下钴掺杂量为3.0wt.%的Co-Fe2O3/Al2O3的最大转化率为0.83,高于Fe2O3(0.25)、Co-Fe2O3(0.37)和Fe2O3/Al2O3(0.54)三者的最大转化率。小型流化床30个连续循环中,Co-Fe2O3/Al2O3表现出优良的热稳定性。理论计算结果表明,钴的掺杂可增大Fe2O3(104)表面上的O3f-M(Fe/Co)平均键长和Co/Fe2O3态密度在-8eV到0eV范围内的离域性,即掺杂后的表面活性增强。此外,吸附模型计算结果表明Fe2O3(104)表面上钴的掺杂可活化CO分子,并增大了CO在Co-Fe2O3(104)表明的吸附能。反应历程模拟表明钴掺杂降低了CO与表面相应。原子作用还原Fe203载氧体所需要的反应活化能,促进了CO与Fe203之间的反应。 对于Fe2O3/粉煤灰载氧体,实验研究结果表明发泡剂含量以及反应温度对新型铁基载氧体性能影响很大,二者的最佳值分别为10wt.%和850℃。Fe2O3/粉煤灰载氧体较大的孔隙率促使850℃下发泡剂含量为10.0wt.%的新型铁基载氧体的最大转化率(84.9%)比Fe2O3/Al2O3的最大转化率(54.3%)高30%,且新型铁基载氧体在30个循环测试中表现出良好的热稳定性。理论计算结果表明粉煤灰和Fe2O3之间的界面电荷转移促使Fe203为电正性,促进了CO分子在Fe203表面的相互作用,载体和活性组分之间的协同作用降低了载氧体与CO前线轨道能量差ELUMO-HOMO,进而促进了CO与Fe2O3的反应。

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