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CuO/煤灰作用下CO化学链燃烧机理研究

【摘要】:化学链燃烧技术,作为一种新型的燃烧技术,不仅可以实现CO2的高纯回收,还可以实现化学能的梯级利用,提高燃料的燃烧效率,减少NOx的排放。载氧体的设计及制备是化学链燃烧技术的核心。 本文以粉煤灰为载体,利用湿浸渍法,制备新型铜基载氧体,通过一个四因素四水平的正交试验对载氧体的制备工艺进行优化实验,因素选择制备过程中影响载氧体活性的四个因素:CuO负载量,灼烧温度,灼烧时间,粉煤灰特性等,安排正交实验方案,通过指标的考察后,得到了一个最佳的制备方案:以700℃活化后的粉煤灰作为载体,CuO负载量为10wt%,灼烧温度为550℃,灼烧时间为2小时时,铜基载氧体在选取的范围内具有较高的活性。通过不同温度下的热重分析得到:750℃为此最佳制备工艺下载氧体的最佳反应温度,而且通过SEM的图像看,载氧体的表面孔隙比较发达,颗粒粒径普遍小于5μm,导致气固反应接触面积较大,而在XRD图像中发现主要成分主要成分为Al2O3、SiO2、CuO,并通过MS软件进行CO与CuO的反应机理研究。 将最佳制备条件下制备的载氧体在流化床反应器中进行燃烧实验,燃烧温度选取为750℃,850℃,900℃,在750℃时,还原反应最快达到完全转化状态,而且在二十个循环下仍然能够保持很好的反应活性,并通过在SEM, XRD图像来看,载氧体仍然能保持一定的孔隙率,并且可以在还原产物中找到Cu, CuSiO3,氧化反应过后又可以被完全氧化成CuO,反应过程中没有积碳产生,没有发生烧结和磨损现象。在850℃时,拥有更高的反应活性,但是需要更长时间达到完全转化,并且在二十个循环后依然可以保持很高的反应活性,并且随着反应循环的次数增多,反应活性有所增强。在SEM图像可以看出虽然颗粒粒径变大,但是,在颗粒表面孔道也明显变大,并且其孔道为交叉型,更加增大了气固反应面积,所以仍然能保持一定的反应活性,在循环过程中,存在较少的积碳,没有烧结及磨损现象发生,而在900℃时,载氧体依然可以保持活性,但是,在循环过程中存在一定的积碳,而且出现了磨损现象,从此判断,既可以保持一定的反应活性,又要保证一定的反应温度,又要在多个循环下保持一定机械强度,所以,在流化床反应中,最适合的反应温度为850℃。 由于粉煤灰的价格较Al2O3和SiO2更加便宜,而且反应活性较其他两种载体的活性相差不多。该研究为新型铜基载氧体的商业化应用提供了一定的指导意义。

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