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用于水煤气变换反应的Ni/Ce-M-O(M= La,Zr)催化剂研究

【摘要】: 目前能源危机不仅影响国家的工农业生产和发展,而且涉及到人们日常生活的方方面面,同时还严重影响着国家的能源安全。氢能是一种很好的替代能源,并且燃料电池制氢系统具有高效、可靠、灵活、低污染、操作性能优良等特点,而且燃烧过程不产生任何环境污染物,使氢成为真正最清洁的燃料,所以各国都在大力开发氢燃料电池技术。从而使得水煤气变换反应(WGS)作为燃料电池制氢系统中的重要环节重新受到广泛关注。镍铈基氧化物催化剂对高温水煤气变换具有高活性,但选择性较差。本工作希望能够通过制备出表面高分散NiO的催化剂,增强活性组分与载体的作用力,实现催化剂的高活性和良好的选择性。 采用柠檬酸络合法制备了Ni-Ce-La-O催化剂用于WGS反应,考察了制备条件(制备方法、焙烧温度、镍含量、镧含量)和反应条件对催化性能的影响。研究结果显示Ni-Ce0.7La0.3O2-x催化剂中,载体表面的NiO还原出来的Ni0是水煤气变换反应的关键活性中心,这部分镍物种的晶粒小,与载体的作用力较强;La-Ce固溶体的形成虽然对催化剂的氧空位贡献很小,而且也阻碍了镍进入二氧化铈晶格形成氧空位能力和表面Ce4+的还原能力,但是它增强了表面NiO与载体之间的作用力,使得表面NiO不容易发生聚集(XRD谱图),从而改善了催化剂的活性、选择性。柠檬酸和乙二醇的含量对催化剂的活性影响较大,适当含量可以增强催化剂的选择性。 采用柠檬酸络合法制备了Ni-Ce-Zr-O催化剂用于WSG反应,考察了制备条件和反应条件对催化性能的影响。Zr的掺杂促进了二氧化铈的还原,且具有增强Ni进入CeO2晶格形成氧空位的能力,使得体相的Ni更不容易析出;焙烧温度和Ce-Zr固溶体的结构对催化剂的选择性有很大影响,立方相有助于增强催化剂的选择性。 比较了Ni-Ce-La-O、Ni-Ce-Zr-O催化剂的结构和性能,结果表明Zr或La的添加均有效地提高了NiO的分散度。Ni-Ce-Zr催化剂上的镍更容易发生聚集;La的掺杂,会阻碍Ni进入氧化铈晶格形成氧空位,而Zr恰恰相反,更容易形成氧空位;La较Zr更容易与CeO2形成固溶体。

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