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过渡金属基催化剂转化木质素及其模型化合物

【摘要】:随着化石资源的日渐减少,生物质作为一种有望转化成燃料和化学品的可再生资源受到了越来越多的关注。在生物质的组分当中,木质素有望被转化成芳香类化学品。长期以来,制浆造纸工业产生了大量的碱木质素。这些碱木质素有很大一部分随着造纸黑液一起排入河流,造成了环境污染;还有一部分碱木质素被用作造纸厂的燃料。这两种处理方式都造成了木质素资源的浪费。在本论文中,我们尝试用多种催化剂把木质素及其模型化合物转化成高附加值化学品。(1)碱木质素在MoC_(1-x)/Cu-MgAlO_z和乙醇的共同作用下实现了完全转化。其解聚产物是一些高附加值的小分子化学品,包括六碳醇,八至十个碳的酯,苯甲醇及其烷基化衍生物,苯酚类产物,以及芳烃。该木质素解聚反应中没有焦炭和焦油等不利产物的生成。在330 ~oC使用该催化剂可以获得575 mg/g lignin的芳香化合物收率。此外,MoC_(1-x)/Cu-MgAlO_z催化剂有较好的重复使用性能,经过五次重复使用芳香化合物的收率下降了22.4%。(2)在使用V_2O_5转化愈创木酚的过程中,产生了一种具有半导体-绝缘体转变特性的材料——Haggite(V_4O_6(OH)_4)。甲醇对于V_2O_5是一种强还原剂,它将V_2O_5经由Haggite直接还原成V_2O_3。但是,Haggite可以由V_2O_5在愈创木酚/甲醇的混合溶液中直接还原得到。在愈创木酚/甲醇的混合溶液中,愈创木酚可以防止Haggite被过度还原为V_2O_3。(3)以V_2O_5为催化剂在甲醇中进行愈创木酚的转化反应时,V_2O_5被甲醇原位还原成Haggite,然后Haggite通过Mars-van Krevelen机理催化愈创木酚的脱氧反应。此外,Haggite还可以催化愈创木酚及其转化产物的烷基化反应。愈创木酚转化的主要产物只有6种,其中5种为烷基苯酚。当愈创木酚转化反应在300 ~oC进行6 h之后,愈创木酚的转化率达到了99.0%,产物中烷基苯酚的总选择性达到83.5%。(4)Re_2O_7在乙醇中可以转化木质素及其模型化合物。在该催化剂的作用下,愈创木酚的转化速率很高,1.5 h时转化率就达到了93.1%。愈创木酚和邻苯二酚转化的主要产物都是烷基苯酚。苯酚转化的主要产物为2-乙基苯酚。苯甲醚转化的主要产物为苯酚。酶水解木质素解聚产生了一系列以烷基苯酚为主的小分子产物,总收率可达15.8%。

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