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基于催化作用构筑高性能锂硫电池

【摘要】:锂硫(硒)电池具有高的理论能量密度,是极具发展潜力的下一代储能器件。但可溶性中间产物穿梭效应及活性组分缓慢的氧化还原动力学导致电池容量低,循环寿命短,严重限制了锂硫(硒)电池的商业化应用。如何从源头上限制穿梭效应,提高活性物质利用效率,是实现锂硫(硒)电池应用的关键。本论文提出锂硫电池中的催化作用,功能导向设计高性能锂硫电池催化剂,通过催化剂组分结构、化学组成及表面性质的调控,优化其与活性物质的反应界面,提出高性能锂硫(硒)电池的构建策略。良好的活性物质吸附能力是催化剂充分发挥催化效力的前提条件。基于此,我们以二氧化钛、氧化石墨烯、多壁碳纳米管为基元材料,构筑了一种三元复合体系阻挡层结构。精确调节各基元组分的比例,实现了活性物质吸附效率与电子、离子传输效率的动态平衡。该工作通过合理复合纳米碳材料与无机组分的结构与功能,充分发挥各组分的优势,协同缓解了多硒化物的穿梭效应。同时为高性能催化剂组分的设计与构建奠定了良好的理论与实验基础。通过高效、便捷的水热氧化策略,实现了碳化钛材料结构、化学组成及表面化学的精确调控,原位制备了一种新型的二氧化钛/碳化钛二维异质结构。该材料具有高导电性、高比表面积、优异的多硫化物化学锚定及催化转化能力等优点,能够实现多硫化物在其表面的快速“捕获-迁移-转化”过程。通过原位氮化二元过渡金属氧化物的策略制备了一种新颖的金属合金/金属氮化物异质结构,将其作为催化剂引入锂硫电池体系,实现了循环过程中充、放电反应的双向催化。金属合金-金属氮化物异质结构能够实现不同充放电阶段活性物质的“动态”吸附与转化过程,光滑的异质界面则保证了活性物质的快速迁移。因此,显著提升了活性物种的反应动力学进程与利用效率,有效改善了锂硫电池的循环稳定性及倍率性能。通过高温氢气处理方法实现了氮化铌纳米纤维结构中部分氮原子的剔除,构建了具有丰富氮缺陷的导电金属化合物材料。作为锂硫电池催化剂使用,可以实现缺陷表面处活性物质反应能垒的降低及直接转化。从而有效避免了活性物质反应需要向导电基底迁移而带来的不同相间界面的传递阻力,实现了材料有限比表面积下高效的催化活性。本论文提出通过强化活性物质反应动力学从源头上抑制穿梭效应的策略,为高性能锂硫(硒)电池的构建提供了良好的理论基础及解决方案。

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