收藏本站

负载磷化物催化剂苯甲醚加氢脱氧性能研究

【摘要】:采用程序升温还原法制备了磷化物催化剂,通过H_2-TPR、UV-Vis DRS、N2吸附-脱附、XRD、CO化学吸附、TPD、XPS、TPH、TEM和SEM对反应前后催化剂进行表征,研究了Ni/Mo比例、载体性质、Ni/P比例及金属氧化物改性对磷化物催化剂结构及苯甲醚HDO性能的影响,探讨了磷化镍催化剂失活的原因。 SiO_2负载磷化镍和/或钼催化剂前躯体经650oC还原制得磷化物催化剂,Ni与Mo共存促进了前躯体的还原并提高了磷化物的分散度。与SiO_2相比,γ-Al_2O_3与P物种间的强相互作用抑制了磷化物形成。磷化物的金属中心(Ni~(δ+)(0δ1)和Mo~(δ+)(0δ4))兼具金属性和L酸性,而P-OH基团具有B酸性。苯甲醚HDO过程中,金属中心和P-OH均为脱甲基、加氢和脱氧活性中心,其中Ni~(δ+)中心活性最高。在苯甲醚HDO反应中,Ni-Mo双元金属磷化物中Ni~(δ+)和Mo~(δ+)之间不存在协同效应。γ-Al_2O_3表面L酸中心有利于苯甲醚脱甲基及甲基转移,而金属中心(特别是Ni~(δ+)(0δ1))抑制了甲基转移。与γ-Al_2O_3相比,SiO_2负载磷化镍催化剂具有较好的稳定性。 随着前躯体中Ni/P比例降低,SiO_2负载磷化镍催化剂前躯体的还原难度增加,所制得磷化镍催化剂的物相依次为Ni_3P、Ni_(12)P_5和Ni_2P;同时,Ni/P降低使催化剂呈现比表面降低和CO吸附量减小的趋势。Ni~(δ+)电子密度提高和Ni~(δ+)中心数目增多均提高催化剂的苯甲醚HDO性能。为进一步研究Ni~(δ+)中心和P-OH在苯甲醚HDO中的作用,对比了Ni/SiO_2、Ni_3P/SiO_2及Ni_2P/SiO_2的苯加氢和环己醇HDO性能。研究发现,降低Ni~(δ+)中心的电子密度虽抑制了加氢但提高了稳定性;Ni~(δ+)中心和P-OH分别作为加氢和脱水中心促进环己醇HDO。 催化剂失活与H_2O氧化和积碳有关。Ni/SiO_2催化剂失活主要与积碳有关,而Ni_3P/SiO_2和Ni_2P/SiO_2失活主要与形成难还原且低活性的磷酸镍有关。综合而言,Ni_3P/SiO_2催化剂具有较高的活性和稳定性。 MgO、TiO_2、La_2O_3和CeO_2改性提高了Ni_3P/SiO_2催化剂的苯甲醚HDO性能。先浸渍Ce组分及较低Ce含量有利于抑制难还原磷酸铈的形成,从而提高了Ni_3P/SiO_2催化剂的苯甲醚转化率以及加氢和脱氧性能。

下载App查看全文

(如何获取全文? 欢迎:、、)

支持CAJ、PDF文件格式


【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 杨先春;;激光喇曼光谱原位法研究硫化态催化剂 Ⅱ.硫化态W/γ-A1_2O_3催化剂的活性组分的化学形态及其表面光谱特性[J];石油学报;1987年04期
2 高崇;罗忠禹;王树清;魏奇业;;提高国产中变催化剂内表面利用率的途径[J];吉林化工学院学报;1991年02期
3 龙晓达;催化剂的异地预硫化处理[J];石油与天然气化工;1992年03期
4 徐浩东;宁平;王学谦;;催化氧化净化黄磷尾气中PH_3[J];云南化工;2007年01期
5 赵永才;郑重;;VOCs催化燃烧技术及其应用[J];现代涂料与涂装;2007年11期
6 王润平;毛树红;池永庆;段秀琴;刘军;;费托合成铁基催化剂助剂的研究概述[J];天津化工;2008年01期
7 朱想明;向建敏;;甲醇裂解催化剂失活与再生[J];大众科技;2008年06期
8 王红妍;易红宏;唐晓龙;于丽丽;;羰基硫脱除技术研究现状及进展[J];化学工业与工程;2010年01期
9 黄赛棠;X光电子能谱(XPS)的某些应用[J];化学世界;1982年06期
10 张家明;;NZP—1型催化剂应用于催化燃烧法处理有机废气[J];今日科技;1982年04期
11 惠从善;陈延祥;锺承德;郑家倬;王燮昌;张君;;铁酸盐催化剂丁烯-2氧化脱氢反应动力学[J];石油化工;1984年05期
12 赵树斌;;滴流床反应器中α-甲基苯乙烯催化加氢反应规律探讨[J];石油化工;1985年01期
13 刘新华;林振锟;任韶玲;庞礼;;脉冲热重差热法研究三种工业镍催化剂上一氧化碳甲烷化反应[J];内蒙古大学学报(自然科学版);1986年04期
14 陈实;朱起明;刘殿求;杨光华;;低压合成甲醇Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂的表面表征与二氧化碳作用的研究[J];石油学报(石油加工);1987年04期
15 陈实;朱起明;刘殿求;杨光华;;低压合成甲醇Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂的表面表征与二氧化碳作用的研究[J];石油学报;1987年04期
16 韩维屏;王潍平;欧阳峰;;Cs~+与P_2O_5对V_2O_5-TiO_2催化剂的协同作用[J];石油学报(石油加工);1990年03期
17 李瑞丰;马静红;徐文旸;杨晋安;;硅沸石晶体形貌对负载催化剂性能的影响[J];太原理工大学学报;1990年02期
18 邓向阳,刘旦初;用于催化剂研究的多功能动态分析装置[J];复旦学报(自然科学版);1991年04期
19 瞿国华;;加氢裂化装置精制反应器压力降飞升的原因分析及其解决途径[J];金山油化纤;1991年01期
20 徐佩若,N.D.班卡拉,吴指南,伍肇炯;碳四烃在改性HZSM-5分子筛上芳构化研究[J];燃料化学学报;1993年02期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 许韵华;晋丽叶;陈敏;王永生;朱红;;质子交换膜燃料电池抗CO催化剂PtRu/C的研究[A];可持续发展的中国交通——2005全国博士生学术论坛(交通运输工程学科)论文集(下册)[C];2005年
2 盖帅;徐永强;刘晨光;;硅胶键合有机磺酸催化剂的制备与表征[A];中国石油学会第六届石油炼制学术年会论文集[C];2010年
3 蒋树斌;;污染物治理技术进展[A];中国工程物理研究院科技年报(2010年版)[C];2011年
4 庞新梅;钱锦华;高雄厚;;渣油催化裂化催化剂技术最新进展[A];甘肃省化学会成立六十周年学术报告会暨二十三届年会论文集[C];2003年
5 李林;王晓东;王爱琴;张万生;张涛;;Mo_2C催化剂的吸附量热研究[A];中国化学会第十三届全国化学热力学和热分析学术会议论文摘要集[C];2006年
6 靳凤英;王祥生;袁景利;龙化云;杨晓宇;陈立东;郭新闻;;有机酸改性的CoMo/HZSM-5催化剂的加氢脱硫活性[A];第十五届全国分子筛学术大会论文集[C];2009年
7 安立敦;;负载型纳米金催化剂投入工业生产[A];第七届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2010年
8 周晓奇;;加氢脱硫催化剂及其新进展[A];第三届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2006年
9 杨勇;杜阳;王和义;;无机载体疏水催化剂研制[A];中国工程物理研究院科技年报(2008年版)[C];2009年
10 欧阳平;姚金华;陈国需;李华峰;;摩擦催化反应中机械摩擦作用对催化剂的影响[A];第四届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2007年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 滕阳;硫化后还原法制备磷化物催化剂及其加氢脱硫反应性能[D];大连理工大学;2010年
2 卢文新;纳米碳纤维生长速率及形态调控[D];华东理工大学;2010年
3 褚睿智;微波辐射下耐硫型Pd催化剂的可控制备及在一步法合成二甲醚中的应用[D];中国矿业大学;2010年
4 黄辉;脂肪酸甲酯加氢制脂肪醇Cu/Zn催化剂的失活机理研究[D];华东理工大学;2011年
5 王文举;Ni催化剂催化乙醇重整制氢的研究[D];天津大学;2009年
6 陈鸿庆;乙醇重整制氢Ir-La催化剂设计及微反性能优化[D];华南理工大学;2010年
7 姜烨;钛基SCR催化剂及其钾、铅中毒机理研究[D];浙江大学;2010年
8 张安杰;Ni基催化剂上甲烷二氧化碳重整制合成气的研究[D];大连理工大学;2011年
9 丁保宏;新型载体SiO_2-TiO_2-ZrO_2载负MoP催化剂的制备、表征及加氢精制性能[D];华东师范大学;2011年
10 邹志强;钴基低温氧化催化剂和钾基稀燃NOx储存还原催化剂研究[D];天津大学;2010年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 李正启;橡胶防老剂4020合成工艺的研究[D];华东理工大学;2012年
2 杨燕萍;Ni/TiO_2-SiO_2催化剂的制备、表征及顺酐加氢性能研究[D];山西大学;2011年
3 彭神风;烟气脱硝SCR催化剂的性能研究[D];华东理工大学;2012年
4 刘树森;甲醇液相氧化羰基化Cu-Si-Ti基催化剂的研究[D];太原理工大学;2010年
5 庄永涛;柴油车尾气净化蜂窝状Fe-Mo/ZSM-5催化剂的试验研究[D];太原理工大学;2010年
6 刘艳霞;纳米金催化剂室温氧化CO及其再生研究[D];大连理工大学;2011年
7 王光伟;改性蒙脱土负载Co催化剂的费—托合成反应行为[D];陕西师范大学;2011年
8 王莉萍;焦炉煤气钌甲烷化催化剂的制备及研究[D];太原理工大学;2010年
9 张晓伟;化学镀制备Co基催化剂及其催化硼氢化钠水解制氢的研究[D];南开大学;2010年
10 杨晓楠;超重力共沉淀法制备铜基甲醇合成催化剂及其性能表征[D];北京化工大学;2010年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 赵亚辉;[N];人民日报;2004年
2 记者应庆;[N];中国医药报;2005年
3 苛卫;[N];中国石油报;2003年
4 本报记者 张佳星;[N];科技日报;2007年
5 记者 吴苡婷;[N];上海科技报;2011年
6 潘治;[N];新华每日电讯;2007年
7 王君霞 刘叔义;[N];中国国门时报;2003年
8 ;[N];中国高新技术产业导报;2001年
9 刘文;[N];中国矿业报;2005年
10 本报记者 张震;[N];中国消费者报;2005年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978


{bck}| {bck体育官网}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bck体育}| {bckbet}| {bcksports}| {bck官网}| {bck}| {bck体育官网}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bck体育}| {bck}| {bck体育官网}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bck体育}| {bckbet}| {bcksports}| {bck官网}| {bck}| {bck体育下载}| {bck体育}| {bckbet}| {bcksports}| {bck官网}| {bck}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bck体育}| {bckbet}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bck体育}| {bckbet}| {bcksports}| {bck体育下载}| {bckbet}| {bcksports}| {bck体育官网}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bck体育}| {bck官网}| {bck体育下载}| {bckbet}| {bcksports}| {bck官网}| {bck体育app}| {bck体育}| {bcksports}| {bck官网}| {bck体育下载}| {bck体育}| {bckbet}| {bcksports}| {bck官网}| {bck体育}| {bcksports}| {bck官网}| {bck体育官网}| {bck体育下载}| {bck体育}| {bckbet}| {bcksports}| {bck}| {bck体育官网}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bck体育}| {bckbet}| {bck官网}| {bck}| {bck体育官网}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bcksports}| {bck官网}| {bck}| {bck体育官网}| {bcksports}| {bck体育下载}| {bck体育app}| {bckbet}|
{uc8}| {uc8体育}| {uc8官网}| {uc8老虎机}| {UC8娱乐城}| {uc8彩票}| {uc8}| {uc体育}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8官网}| {uc8老虎机}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8老虎机}| {uc8老虎机}| {UC8娱乐}| {uc8}| {uc体育}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8老虎机}| {uc8彩票}| {uc8}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8官网}| {UC8娱乐}| {UC8娱乐城}| {uc8}| {uc体育}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8官网}| {uc8老虎机}| {UC8娱乐}| {UC8娱乐城}| {uc8}| {uc体育}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8官网}| {uc8老虎机}| {UC8娱乐}| {UC8娱乐城}| {uc8}| {uc体育}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8官网}| {uc8老虎机}| {UC8娱乐}| {uc8彩票}| {uc8}| {uc体育}| {UC体育}| {UC8娱乐城}| {uc8}| {UC体育}| {uc8官网}| {uc8老虎机}| {uc8}| {uc体育}| {uc8体育}| {UC体育}| {uc8官网}| {uc8老虎机}| {UC8娱乐}| {UC8娱乐城}|