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铑纳米颗粒催化剂的制备及加氢应用

【摘要】:随着纳米科学的兴起和发展,金属纳米颗粒的制备和应用得到了广泛的研究,而催化是其中一个非常重要的应用方向,纳米颗粒催化剂也因此从最初非均相催化剂的一个分支发展成为一个独立的分类。通过稳定剂如表面活性剂、聚合物等对纳米颗粒进行稳定可以得到溶解性纳米颗粒催化剂,也可以将纳米颗粒负载到无机载体上得到负载型纳米颗粒催化剂。纳米颗粒催化剂将均相催化和非均相催化有机地结合到一起,因此也被形象地称为“半均相催化剂”。本论文从纳米颗粒催化剂的制备和设计出发,针对不同反应物(小分子烯烃和不饱和聚合物丁腈橡胶)的催化加氢反应,采用液相超声、微波辅助、静电纺丝等方法制备了几种不同特点的铑(Rh)纳米颗粒催化剂并分别应用于小分子烯烃以及不饱和聚合物丁腈橡胶的催化加氢反应中,主要包括以下几个部分的内容:1.以全亲水嵌段共聚物聚氧化乙烯-b.聚丙烯酸(PEO-b-PAA)作为稳定剂、抗坏血酸作为还原剂,采用微波辅助水热法制备了水溶性的聚氧化乙烯-b-聚丙烯酸-Rh (PEO-b-PAA-Rh)纳米颗粒。采用XPS, XRD, TEM, EDS, ICP-MS对所制备的PEO-b-PAA-Rh纳米颗粒进行了表征,结果显示所制备的PEO-b-PAA-Rh纳米颗粒为球形,平均粒径在27nm左右。PEO-b-PAA-Rh纳米颗粒催化剂在对不同分子结构的小分子烯烃的两相加氢反应中在室温下表现出高催化活性并且易于与产物分离,催化剂的活性随着加氢反应温度的提高而提高。进一步在不同的微波还原温度下制备PEO-b-PAA-Rh纳米颗粒,所制备的PEO-b-PAA-Rh纳米颗粒的粒径随着微波还原温度的升高而减小,而同时PEO-b-PAA-Rh纳米颗粒的催化活性随着粒径的减小而降低。2.采用静电纺丝法制备了一种Rh-SiO2纤维催化剂。Rh-SiO2纤维催化剂在对烯烃的催化加氢反应中在室温下表现出高催化活性和出色的循环使用性能,在循环使用9次的情况下催化活性没有出现明显的下降。载体Si02出色的机械强度、热稳定性、化学稳定性以及Rh纳米颗粒在Si02纤维中良好的分散性是Rh-SiO2纤维催化剂高催化活性和出色的重复使用性能的原因所在。3.结合超声液相剥离法和微波辅助水热法制备了多壁碳纳米管(MWCNTs)负载Rh纳米颗粒催化剂。通过在聚乙烯吡咯烷酮(PVP)水溶液中对MWCNTs进行超声液相剥离得到PVP包裹的MWCNTs (PVP-MWCNTs),随后通过将PVP-MWCNTs浸渍到RhCl3水溶液中将Rh负载到PVP-MWCNTs表面,然后通过微波辅助水热还原得到碳纳米管负载Rh纳米颗粒催化剂(Rh-PVP-MWCNTs)。所制备的Rh-PVP-MWCNTs催化剂被应用于不饱和聚合物丁腈橡胶(NBR)的选择性加氢反应中并且在室温下表现出出色的催化活性和易回收性。4.以PVP作为稳定剂,采用微波辅助水热法制备了Rh纳米颗粒催化剂。所制备的Rh纳米颗粒催化剂被第一次应用于NBR的加氢反应中并且在50℃的温和条件下表现出高催化活性和易回收性。Rh纳米颗粒催化剂的催化活性表现出副尺寸效应(催化活性随着粒径的减小而降低),这说明Rh纳米颗粒催化剂对NBR的加氢反应发生在Rh纳米颗粒的面原子(C8和C9)上,而Rh纳米颗粒与尺寸相关的化学组成也是其催化活性的副尺寸效应的原因之一。微波辅助水热还原的温度对于Rh纳米颗粒的粒径没有明显的影响,但是Rh纳米颗粒中Rh+3的含量随着微波还原温度的升高而降低,这是Rh纳米颗粒催化剂的催化活性随着微波还原温度升高而提高的原因所在。5.以所制备的氢化端羟基液体丁腈橡胶(HHTBN)作为软段、甲苯二异氰酸酯(TDI)和二甲硫基甲苯二胺(DMTDA)作为硬段,采用浇铸法制备了一种新型的HHTBN基的聚氨酯弹性体材料。HHTBN基的聚氨酯弹性体材料表现出比对应的HTBN基的聚氨酯材料更加出色的机械性能、热老化性能和臭氧老化性能。结果显示加氢改性是一种制备新型的以氢化的二烯烃聚合物为软段的聚氨酯弹性体材料的方法,有效地提升了聚氨酯弹性体在极端条件下的应用价值。

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