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富锂锰基正极材料中氧流失的改善及其电荷补偿机制研究

【摘要】:设计高能量密度、高功率、长寿命的锂离子电池仍是当前的研发热点。富锂锰基氧化物正极因其高比容量的优势被认为是最有潜力的新一代锂离子电池正极的候选材料,但其仍存在首次不可逆容量损失大、慢速动力学、电压迟滞以及严重的电压衰降等缺陷,导致能量效率、功率密度以及循环性能的恶化,限制了其实际应用。针对以上问题,本论文设计并优化Li1.2Ni0.13Co0.13Mn0.54O2材料结构,通过双离子掺杂限制循环过程中晶格氧的迁移,同时促进了 Li+扩散动力学;进一步通过调控富锂锰基氧化物正极中的氧空位,增强氧阴离子参与反应的可逆性,改善了电极的循环稳定性,并探究了氧阴离子电荷补偿机制。最后通过引入高催化活性的Pt纳米粒子,提高电极材料的导电性,增强了循环过程中氧阴离子氧化还原反应活性。(1)设计并制备出了具有稳定结构的铈锡共掺杂的富锂正极材料。通过铈和锡元素的协同作用,有效稳定晶体结构,降低锂活化能并减少氧化还原反应过程中的极化。同时铈和锡元素在共锂化过程中扩散到体相中,增加了晶面间距,促进Li+迁移,显着提高Li+的扩散速率。(2)为了降低电极的首次可逆容量损失,利用温和的溶剂热法代替传统的湿化学沉积法合成了含有丰富氧空位的CexSn1-xO2-σ复合氧化物纳米修饰层,同时,在纳米颗粒和本体材料之间形成尖晶石相中间层,这种特殊的表面修饰策略显著降低了电极的首次不可逆容量损失。该电极的首次库伦效率高达92.77%,不可逆容量损失仅为24.4mAh g-1。针对这一显著改善提出了CexSn1-xC2-σ修饰电极增强富锂材料电化学性能的机理,进一步的对材料的微观结构和性能之间的构效关系进行了深入探索。(3)为了提高电极的循环稳定性,首次合成了表面功能化的LiCeO2薄膜涂层,优化后的LiCeO2涂层具有高Li+传导特性和丰富的氧空位。该电极表现出优异的大倍率性能及循环稳定性,针对这一显著改善,本论文提出了LiCeO2改性电极在循环过程中的晶格氧迁移路径以更好地了解富锂正极材料的氧流失机理。对于LiCeO2改性的电极材料,首先LiCeO2涂层的丰富氧空位可减少体相结构中氧气的释放,增强晶格氧的可逆性;其次,较高的Li+传导性,可降低颗粒和电解质之间的电荷传递阻抗(Rct),加快再锂化动力学;最后,薄而均匀的表面涂层起到良好的保护屏障,避免晶格氧的不可逆氧化。此外,采用恒电流间歇滴定技术(GITT)研究了循环中Li+的嵌入/脱出动力学.(4)针对富锂锰基正极材料的导电性差的问题,本论文首次将具有良好催化活性的Pt纳米颗粒引入到材料中,显著改善了循环过程中晶格氧的流失。揭示了在含Pt的富锂正极中,晶格氧氧化还原反应之后晶格结构的演化相对稳定,这与不含Pt的富锂正极中明显变形的晶体结构形成了鲜明的对比。本论文的研究结果突出了 Pt纳米颗粒在增强晶格氧的氧化还原反应和稳定晶体结构中的作用。氧阴离子的氧化还原反应化学活性得到了显著提高,为设计具有稳定结构的高能量密度锂离子电池正极材料打开了新视野。

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