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Ce~(3+)/Eu~(2+)掺杂SrLiAl_3N_4基发光材料的制备及构效关系研究

【摘要】:白光LED具有节能环保和光色易调等优点,目前已广泛应用照明和显示领域;然而为了进一步提高器件性能,亟需开发高性能稀土发光材料,尤其是窄带红色荧光粉,以期同时满足高显色指数和高的流明效率。本论文围绕SrLiAl3N4:Eu2+窄带红粉的制备、结构性能调控与发光热猝灭性质进行了系统的研究,开展阴/阳离子取代、稀土共掺以及原型氧化物发光预测等一系列工作,具体分为以下几个方面:(1)首先通过金属氮化法制备初始氮化物原料,研究了不同烧结温度、时间、助熔剂等对SrLiAl3N4:Eu2+成相和发光性能的影响规律,获得了最佳制备工艺。(2)通过[Mg-Mg]对[Li-Al]以及[Mg3-Si]对[Li-Al3]的共取代,制备了 Eu2+掺杂的 Sr(LiAl)1-xMg2xAl2N4和Sr(LiAl3)1-y(Mg3Si)yN4(x,y= 0-1)两个系列荧光粉,实现了发射带峰位在614-658和607-663nm之间可调。基于5d能级的重心位移和晶体场劈裂以及斯托克斯位移,详细讨论了激发和发射光谱随成分结构的变化及原因。基于Eu2+的光谱数据,构筑了基质(HRBE)和真空(VRBE)相关能级图,阐明两个系列荧光粉的发光热猝灭特性与机制。(3)制备了 SrLiAl3N4:Ce3+黄色荧光粉,并对其晶体结构和光谱进行了表征和分析。基于Dorenbos模型和HRBE能级图,研究了 SrLiAl3N4:Ce3+激发峰特征及归属,并与同一基质中Eu2+的能级图进行了对比分析,从理论上给出了合理的解释。基于HRBE能级图,阐释了 SrLiAl3N4:Ce3+黄色荧光粉的发光热猝灭现象及焠灭机制。(4)基于SrLiAl3N4结构数据分析和实验数据,提出不可能通过O取代N来调控发光性能。实验表明Ca可取代Sr并在648-669 nm范围调控光谱,而Ba不能替代Sr进入晶格。实验探索在SrLiAl3N4:Eu2+体系中共掺不同稀土离子,但没有观察到红色长余辉发光。基于UCr4C4型氮化物结构与光谱数据分析,预测了 Eu2+掺杂的 KLiZn3O4,NaLi3SiO4,NaLi3GeO4,KLi3GeO4,KLi3SiO4等材料可能的发光光谱特性。

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