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锂离子电池用富锂锰基正极材料制备表征及性能研究

【摘要】:锂离子电池作为一种既高效又环保的能量存储技术受到了广泛关注与研究。目前,正极材料的性能影响并制约着锂离子电池的发展,限制了锂离子电池在电动汽车和大规模储能方面的应用。层状富锂锰基正极材料xLi_2MnO_3·(1-x)LiMO_2(0x1,M=Ni,Mn,Co和Fe等)由于其放电比容量高,环境友好且成本较低,满足了市场对高比容量、高比能量密度的锂离子电池正极材料的要求,有望成为下一代理想的锂离子电池正极材料之一。本文主要采取了化学元素铈掺杂的手段对富锂锰基二元正极材料进行了改性研究,研究具体内容如下:1.采用以柠檬酸为螯合剂的溶胶凝胶法制备了铈掺杂的富锂锰基正极材料Li_(1.2)Ni_(0.2)Mn_(0.6-x)Ce_xO_2(x=0,0.01,0.02,0.03),研究了铈元素掺杂对制备材料的晶体结构、形貌及电化学性能的影响规律。实验结果表明,所制备正极材料粒径在200~500nm之间,且都具有一定的团聚现象;适量Ce元素的掺入,使得材料的层状结构更加明显,同时也抑制了阳离子混排现象;其中铈掺杂样品x=0.01在高倍率下具有较为优异的循环性能和倍率性能,在0.2C倍率下放电比容量达到234.4mAh·g~(-1)。经过50周循环之后,放电比容量能够维持在189.3mAh·g~(-1),容量保持率也有80.8%。在0.2C、0.5C、1C、2C、5C不同放电倍率下,容量分别达到209.9mAh·g~(-1)、188.2mAh·g~(-1)、175mAh·g~(-1)、163.2mAh·g~(-1)和142.9mAh·g~(-1),都比本体材料表现要好。另外,铈元素掺杂能抑制电压衰减,这主要是因为铈掺杂抑制了材料循环过程中层状结构向类尖晶石结构的转变,从而具有相对稳定的结构,表现出稳定的循环性能。2.采用共沉淀法制备了铈掺杂富锂锰基正极材料,并与溶胶凝胶法制备的铈掺杂样品x=0.01进行了性能比较。分析结果可得:共沉淀法制备铈掺杂材料没有达到实验预期效果,这可能与实验过程中未控制好合成条件有关,使得制备材料的形貌较差,颗粒大小分布不均匀。与共沉淀法制备CeO_2掺杂量1wt%的合成材料相比,溶胶凝胶法合成的掺杂材料x=0.01不但具有较高的放电比容量,而且具有较优的循环稳定性和倍率性能。该法合成的材料活化后首周放电比容量为190.4mAh·g~(-1),在1C倍率下循环60周之后,材料的容量衰减为136.4mAh·g~(-1),容量保持率仍然保持71.6%,比共沉淀法的105.2mAh·g~(-1)要高。

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