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锂离子电池富锂锰基二元正极材料的研究

【摘要】:近年来,随着社会的发展,能源危机与环境污染问题日益严重,开发可持续发展清洁能源已经成为社会能源发展的主题之一。锂离子电池作为一种新型高能绿色电池引起人们的广泛关注,广泛应用于手机、笔记本电脑、电动车等领域。其中,锂离子电池正极材料的性能是制约锂离子电池发展的重要因素,层状富锂锰基正极材料由于具有高比容量、高电压、高能量密度、环境友好等特点,成为近年来研究开发的热点。本论文总结分析了锂离子电池正极材料的研究进展和发展现状,以制备高循环性能和高倍率性能的正极材料为目标,选择层状二元富锂锰基正极材料Li_(1.2)Ni_(0.2)Mn_(0.6)O_2作为研究对象,主要开展了以下几方面的研究工作:采用磁控溅射法合成制备复合电极材料Li_(1.2)Ni_(0.2)Mn_(0.6)O_2-Li_3PO_4:通过氢氧化物共沉淀法制备出层状富锂锰基正极材料Li_(1.2)Ni_(0.2)Mn_(0.6)O_2,并制备出Li_(1.2)Ni_(0.2)Mn_(0.6)O_2电极为基片,以Li_3PO_4为靶材,通过射频磁控溅射法制备出一种无定形磷酸锂包覆的层状富锂锰基材料复合电极Li_(1.2)Ni_(0.2)Mn_(0.6)O_2-Li_3PO_4。通过调节磁控溅射时间,控制沉积在电极表面的无定形磷酸锂薄膜的厚度,并研究不同溅射时间对材料结构、形貌及电化学性能的影响。结果表明,磁控溅射时间为25 min制备的电极材料表现出最优的电化学性能,该电极材料在0.1C、0.2 C、0.5 C、1.0 C倍率下的放电比容量分别为285.4、220.8、149.3、96 mAh·g~(-1)。采用溶液法制备了Li_(1.2)Ni_(0.2)Mn_(0.6)O_2-(NH_4)_3AlF_6复合材料:通过共沉淀法制备Li_(1.2)Ni_(0.2)Mn_(0.6)O_2材料,以溶液法制备(NH_4)_3AlF_6包覆量分别为1%、3%、5%的Li_(1.2)Ni_(0.2)Mn_(0.6)O_2-(NH_4)_3AlF_6复合材料,从材料的结构、形貌、电化学性能方面对材料进行了表征,得到结论如下:包覆量为质量分数3%的材料表现出最佳的电化学性能。首周放电比容量为279.1 mAh·g~(-1),比原材料的首周放电比容量240.7 mAh·g~(-1)提升了38.4 mAh·g~(-1)。在0.2C倍率下循环50周后,放电比容量维持在190.9 mAh·g~(-1),而原材料仅为162.9 mAh·g~(-1)。在放电倍率为0.1 C、0.2 C、0.5 C、1.0 C、2.0 C时,NAF3样品放电比容量为260.8mAh·g~(-1)、220.8mAh·g~(-1)、191.0mAh·g~(-1)、167.4mAh·g~(-1)、121.3mAh·g~(-1)。比原材料平均高出31.1 mAh·g~(-1)、36.5 mAh·g~(-1)、41.5 mAh·g~(-1)、64.7mAh·g~(-1)、69.2 mAh·g~(-1)。采用水溶液混合法制备了Li_(1.2)Ni_(0.2)Mn_(0.6)O_2/PEDOT:PSS复合材料:以氢氧化物共沉淀法制备层状富锂锰基正极材料Li_(1.2)Ni_(0.2)Mn_(0.6)O_2,通过溶液法高分子导电聚合物PEDOT:PSS复合,在材料表面形成了一层不均匀的无定形包覆膜,能够有效提高材料的离子和电子的导电性,包覆量为质量分数3%的材料表现出最佳的电化学性能。首周放电容量为288.5 mAh·g~(-1),比原材料的首周放电比容量269.3 mAh·g~(-1)提高了7%。在充放电倍率为1.0 C时,循环100周后的放电比容量为153.6 mAh·g~(-1),而原材料循环100周后的放电比容量为77.4 mAh·g~(-1)。采用水热法制备了Li_(1.2)Ni_(0.2)Mn_(0.6)O_2-石墨烯复合材料:以氢氧化物共沉淀法制备出层状富锂锰基正极材料Li_(1.2)Ni_(0.2)Mn_(0.6)O_2,通过水热辅助冷冻干燥法制备层状富锂锰基材料Li_(1.2)Ni_(0.2)Mn_(0.6)O_2-石墨烯复合电极材料,石墨烯片穿插在电极材料表面并在颗粒表面形成了一层不均匀的包覆膜。研究了不同石墨烯含量对材料结构、形貌及电化学性能的影响。当石墨烯含量为质量分数5%时,复合电极材料在0.1C、0.2 C、0.5 C、1.0 C、2.0 C倍率下的放电比容量分别为282、254.3、217.5、192.9、113.5 mAh·g~(-1)。

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