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用于水煤气变换反应的三氟丙基修饰有机—无机杂化SiO_2膜材料研究

【摘要】:溶胶-凝胶法制备的无定形SiO_2无机膜与有机膜相比,具有容易制备、孔结构优异、物理和化学稳定性高、机械强度大等特点,是一种理想的气体分离膜材料。然而,纯二氧化硅膜的水热稳定性较差,极大地限制其在实际工业中的应用。基于倍半硅氧烷单体的有机-无机杂化SiO_2膜材料骨架网络中存在桥联的有机基团,在此基础上对硅膜的孔表面用疏水基团进行化学改性(以取代部分羟基),可简单且有效提高SiO_2膜的水热稳定性能。 本文采用1,2-双(三乙氧基硅基)乙烷(BTESE)和三氟丙基三甲氧基硅烷(TFPTMS)为前驱体,通过溶胶-凝胶法在酸性条件下制备了三氟丙基修饰的有机-无机杂化SiO_2溶胶,并利用dip-coating技术在百级洁净室中将经修饰的溶胶涂覆至γ-Al_2O_3/α-Al_2O_3多孔陶瓷支撑体上。采用动态光散射技术(DLS)、视频光学接触角测量仪、红外光谱(FT-IR)、固体29Si魔角旋转核磁共振(29Si MAS NMR)和热重分析(TG)等手段表征了三氟丙基修饰对溶胶粒径和膜材料疏水性能影响,并在自制气体渗透装置上研究氢气透过膜的分离行为和输运机理。实验以该膜材料为核心组件组装膜反应器,探讨其在水煤气变换反应中的作用。 结果表明三氟丙基已成功修饰到有机-无机杂化SiO_2膜材料中,膜表面平整光洁。随着TFPTMS修饰量的增加,溶胶粒径呈现减小的趋势,膜材料疏水性得到逐步提高。当n(TFPTMS)/n(BTESE)=0.6时,膜对水的接触角达111.6°±0.7°,此时硅溶胶的平均粒径为2.11nm。气体渗透与分离实验结果表明,H_2在修饰后(0.6TFPTMS)Hybrid-SiO_2膜材料中的输运主要遵循微孔(活化)扩散机理,300℃时H_2单组份渗透率为8.86×10-7mol·m-2·s-1·Pa-1,H_2/CO_2理想分离系数达到了5.4,且当进气摩尔比例为1:1时H_2/CO_2双组分混合气体分离系数达4.82,均高于其Knudsen扩散分离因子(H_2/CO_2=4.69),膜材料呈现出良好的分子筛分性能。其在模拟实际水煤气变换水热条件下,即在250℃及水蒸气摩尔含量为5%的水热环境中能够稳定工作达300h以上。 水煤气变换反应研究得知,随着反应温度的升高,(0.6TFPTMS)Hybrid-SiO_2膜材料对氢气的选择透过性增强,膜反应器中CO的转化率逐渐增加,280℃且H_2O/CO摩尔比为3:1时的CO转化率达98.15%,超出了固定床中的CO转化率;当温度恒定时,随着水碳摩尔比的增加,CO转化率明显增大,在240℃且H_2O/CO摩尔比为0.5:1,1.5:1和3:1时,膜反应器中CO的转化率分别为53.5%,94.94%和97.9%。具体解释为随H_2O/CO摩尔比增加,H_2生成量相应地增加,反应体系中氢分压亦增大,气体在(0.6TFPTMS)Hybrid-SiO_2膜中的渗透驱动力-压差增大,H_2渗透量相应增加,膜材料对氢的分离效果明显,以提高水煤气变换膜反应器中CO的转化率。

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