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水凝胶基三维等离子激元光子晶体的耦合特性及葡萄糖传感研究

【摘要】:光子晶体是通过介电常数或晶格常数对光场进行调控,金属纳米结构的等离子体与自由电子的共振效应也可以提供调节光与物质的相互作用的另一种手段。若在光子晶体的基础上引入具有电子激发振荡材料,可能会使光子晶体与局域共振效应之间产生更丰富的光调制协同效应,将丰富面向光催化、能源、生化传感等应用的光场调控手段。三维胶体晶体模板制备的有效研究导致光子晶体与均匀的等离子体共振的三维协同作用更有意义,可能会优化布拉格衍射机制的响应灵敏度,使其应用在生化传感方面具有更高的灵敏度。因此我们采用水凝胶辅助解离法制备了银纳米颗粒几何可控且周期性分布的三维银等离子激元光子晶体结构,通过电磁仿真与实验光谱及形态的表征去分析结构耦合特性。以葡萄糖响应凝胶为辅助制备银等离子激元光子晶体葡萄糖传感器,通过电磁仿真和实验的传感检测及灵敏度计算,分析了耦合效应对生化传感器灵敏度的影响。具体内容包括:(1)葡萄糖响应水凝胶辅助制备银等离子激元光子晶体。以胶体晶体为模板采用电化学沉积法制备银反蛋白石,分别以葡萄糖敏感基元3-丙烯酰胺基苯硼酸(APBA)凝胶和葡萄糖分子印迹4-乙烯基苯硼酸(VPBA)水凝胶为辅助,采用恒压电化学抛光法得到在凝胶辅助下三维周期分布的银纳米颗粒。主要研究了以电化学抛光法制备低填充率银反蛋白石,达到透射率增加及保持完整周期性的目的,进而保证了光聚合水凝胶的顺利进行。通过电化学抛光过程中反向恢复电流与结构解离程度、抛光时间的关系研究提高了电化学抛光过程的可控性。(2)银等离子激元光子晶体的光学耦合特性。使用实验及仿真手段研究了局域等离子激元共振的表现形式、银等离子激元光子晶体的反射峰出现机制和银等离子激元光子晶体的光学耦合特性。通过不同频段下的电场分布及吸收光谱分析发现由于四面体银纳米颗粒的曲率不同使局域等离子激元共振在近红外至近紫外波段产生了宽谱吸收。通过不同晶格常数的能带结构、电场分布、不同光入射角度下的光谱特征分析确定了结构反射主波峰和次波峰的主要起因是布拉格衍射产生的一级光子带隙和二级光子带隙。通过实验及仿真研究不同晶格常数的不同银填充高度、不同周期尺寸的结构反射光谱证实了处在局域等离子激元共振频段下的反射峰是由光子带隙和局域等离子激元共振的耦合作用共同决定的,表现形式是反射峰的位置发生移动,与周期晶格常数成非线性关系。(3)以葡萄糖敏感基元APBA凝胶辅助制备的银等离子激元光子晶体对葡萄糖响应的灵敏度研究。以APBA凝胶辅助制备的银反蛋白石对葡萄糖进行检测,通过实验及仿真的灵敏度计算验证了布拉格二级衍射峰和表面等离子激元谷的灵敏度处在同一数量级。以APBA凝胶辅助制备的银等离子激元光子晶体对葡萄糖进行检测,结构反射光谱随着葡萄糖浓度的升高发生明显红移实现了对葡萄糖的检测,实验及仿真手段研究了不同晶格常数结构检测葡萄糖时的布拉格一级和二级衍射的灵敏度,发现检测葡萄糖浓度在5-100 mM范围内时,300 nm周期结构的布拉格一级衍射灵敏度提高最大,200 nm周期结构的布拉格二级衍射灵敏度提高最大。检测葡萄糖浓度在0.1-0.5mM范围内时,400nm周期结构的布拉格一级衍射灵敏度提高最大。200 nm、300 nm、400 nm的周期结构的布拉格二级衍射灵敏度均有提高。

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