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甲烷燃料可逆固体氧化物电池性能及稳定性优化研究

【摘要】:固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Fuel Cell,SOFC)具有效率高、污染少及可模块化的优点,可在不同运行模式下实现发电、制氢及CO_2转化等功能。将技术较为成熟的Ni/YSZ支撑型纳米阴极电池(一体化电池)应用于碳基燃料发电及储能领域,对于解决日益严峻的能源及环境问题意义重大。但是一体化电池仍然存在诸如电极在不同运行模式下的稳定性及电解模式下电能消耗较高的问题,本文将一方面针对一体化电池存在的问题开展电极稳定性及电池结构优化,另一方面基于优化的电池结构探索其不同的运行模式。首先,从简化电池制备流程角度出发,提出一体化电池抗积碳稳定性优化方案,研究La_(0.6)Sr_(0.4)Co_(0.2)Fe_(0.8)O_(3-)δ(LSCF)、La_(0.8)Sr_(0.2)Fe O_(3-)δ(LSF)和Gd_(0.2)Ce_(0.8)O_(2-δ)(GDC)修饰对Ni/YSZ电极性能和抗积碳稳定性的影响。结果表明,LSCF和LSF对Ni/YSZ电极性能不利,但是提高了其在CH_4下的稳定性,主要是因为其防止积碳破坏三相界面及Ni颗粒,提高了电极微结构稳定性;GDC同时提高了Ni/YSZ的性能和稳定性,主要是因为其增强了电极三相界面活性并抑制了Ni表面积碳。然后,探索了抗积碳SOC在甲烷辅助电解运行模式(CH_4-SOEC)。实验结果表明,对于H_2/CO_2混合气,Ni/YSZ电极易吸附H_2分子,钙钛矿电极易吸附H_2O/CO_2分子;当两电极分别作为CH_4-SOEC的阳极和阴极时,电池输出性能达到-0.4 A/cm~2@0.4 V-750℃,优于已有研究中采用的对称电极结构电池;相比于传统SOEC,其可降低电能消耗或提高产气速率,且可利用电解副产物O_2。基于上述结论,发展了一体化电池循环储能运行模式,即在甲烷燃料SOFC发电和CH_4-SOEC电解模式下循环运行,储能的同时实现CO_2转化及制合成气。研究表明,电池在不同模式下具有很好的稳定性(400 h),GDC显著提高LSF电极在CO_2和空气气氛下的循环再生性质;通过热力学方法对电池转化效率及储放电特性进行了评价,可为电池优化提供指导方向。最后,根据一体化电池在各个运行模式下存在的电极孔隙结构及稳定性问题,将力学性能更好的四方氧化锆多晶(TZP)应用于一体化电池的支撑层,对电池性能及稳定性进行了评价。上述研究有望拓展一体化SOC电池应用范围,有助于推动其走向实际应用。

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